加压流化床煤气化计算模型研究

第34卷第2期动力工程学报Vol. 34 No. 22014年2月Journal of Chinese Society of Power EngineeringFeb. 2014文章编号:1674- 7607(2014)02-0134-06中图分类号:TQ546文献标志码:A .学科分类号:480.80加压流化床煤气化计算模型研究陈丽芳'，朴桂林'， 张居兵'， 谢浩'， 森滋勝2(1.南京师范大学能源与机械工程学院，南京210042;2. 名古屋大学化学工学科，名古屋464-8603)摘要:为了探索大型加压流化床煤气化的最佳操作条件和设计参数，建立了针对加压流化床气化方式的计算模型,包括颗粒模型.气相模型、气泡模型和焓平衡模型,分析了单位给煤量、氧量和水蒸气等操作参数对碳转化率、产气量和冷煤气效率等参数的影响，并确定了给煤量的最佳操作范围.结果表明:初期碳转化率均保持在99%以上,对于相同床面积的气化炉,可通过提高反应压力.来提高气化炉处理量;反应压力由1.5 MPa提高到2.1 MPa时(提高40%),单位煤产气量可增加34%以上;反应压力为2.1 MPa时，给煤量的最佳操作范围为2.0~2.5 kg/(m2●s);氧煤比为0.6~0.7时,冷煤气效率可达到77%;生成气体的热值与水蒸气比成正比.关键词:煤气化;加压流化床;颗粒模型;气相模型;数值模拟Simulation Modelling of Coal Gasification in Pressurized Fluidized BedCHEN Lifang'，PIAOGuilin' ，ZHANG Jubing'，XIE Hao'，Shigekatsu MORI2(1. School of Energy and Mechanical Engineering, Nanjing Normal University, Nanjing 210042, China;2. Department of Chemical Engineering, Nagoya University, Nagaya 464-8603, Japan)Abstract: To find the optimum operating conditions and design parameters for coal gasification of large sizepressurized fluidized bed, a number of simulation models were built up, including the solid particle model,gas-phase model, hydrodynamic model of bubbles and the enthalpy balance model，etc. ，based on whichthe effects of following factors on the carbon conversion rate， gas production rate and cold gas eficiencywere analyzed, such as the coal feed rate, the oxygen mass and the steam flow, etc, and subsequently theoptimum range of coal feed rate was determined. Results show that the carbon conversion rate is kept at alevel higher than 99% in the initial stage, and for gasifiers with same bed area, their handling capacity maybe increased by raising the operation pressure; the gas production rate per kilogram of coal will be in-creased by 34%，when the operation pressure is raised from 1.5 MPa to 2.1 MPa (raised by 40%); for anoperation pressure of 2.1 MPa, the optimum range of coal feed rate is from 2.0 kg/(m2●s) to2.5 kg/(m2●s); the cold gas efficiency may get up to 77% when the oxygen-coal ratio is in 0. 6-0. 7; the heatingvalue of generated gas is in direct proportion to the steam-air ratio.Key words: coal gasification; pressurized fluidized bed; particle model; gas phase model; simulation model收稿日期:2013-04-11修订日期:2013-06-04中国煤化工基金项目:江苏省自然科学基金面上项目(211330B312);江苏省高校自然科学基金.HCNMHG作者简介:陈丽芳(1985一),女.福建三明人,硕士研究生，主要从事煤气化数学模型力田的时无.朴桂林(通信作者)，男,教授,博导,电话(Tel. ):13739182091;E mail: paguili@g njnu. edu. cn..第2期陈丽芳,等:加压流化床煤气化计算模型研究符号说明:A---频率因子ne..--第n网格从B相流人E相的r.- 流人的i气体的摩尔分数E---活化能,kJ/mol气体摩尔流量,mol/sa(y)- 粒子侧驱动力,1/(Pa. s)Har一空气加热到预热温度的焓，,r一流入的i气体的摩尔流量，气体交换比kJ/smol/sB-第n网格气体摩尔流量与nπHeh- -.灰的显热,kJ/sn;,P "生成的j气体的摩尔流量，之比Hc-未反应焦的发热量,kJ/s第n网格碳元素滞留质量与煤焦在常温时的焓,kJ/snπE、nτp-流入、生成气体的总摩尔mBr之比生成气体的显热,kJ/s流量,mol/sφ-与未反应试样细孔结构相关的-床内热损失,kJ/sp,一--生成的j组分的分压,Pa无因次参数Ha--生成气体的发热量,kJ/s.- 总压,Pab,--1 kg煤析出挥发分中k气体的Ham--水燕气加热到预热温度的-初始气化反应速度质量摩尔浓度,mol/kg焓,kJ/s.水蒸气与空气的物质的量比下标k--反应速度常数-氧气与碳物质的量比i一 流入的气体，包括H2O、Nz和-排出的煤灰质量流量,kg/sT---流化床温度,K)2mar-床内总碳元素滞留质量,kgy一碳转化率j一生成的气体， 包括H2O、H2、-热分解后焦的含碳质量流wc--煤含碳质量分数CO2、CO.CH和N:量,kg/s .Ij,b.n、Tj.e.n--B相、E相第n网格的k--挥发分气体，包括H2O、 H2、.给煤量,kg/sj气体摩尔分数CO2.CO和CH。近几年,我国煤气化技术的开发和应用向大容用于流化床煤气化技术研究领域,如Yu等[18]基于量方向发展,尤其在煤化工领域中300 t/d 以上规CFD建立了二维鼓泡流化床煤气化动力学模型.模的GE(Texaco)型和Shell 型气流床气化炉已成笔者针对加压流化床煤气化系统,建立与实际为主流.然而,我国高灰熔点煤种(tp>1400 C)占流化床气化运行贴近的模型,其中包括颗粒模型、气煤储量的57%以上[1-3] ,其在Shell、GE(Texaco)等相模型、气泡模型和焓平衡模型,针对大容量加压流采用液态排渣方式的气流床气化炉中应用时,由于化床煤气化进行数值模 拟计算，充分掌握本系统的液态排渣困难、耗氧耗煤量大、合成气质量难以保障性能、最佳操作条件及设计参数,为今后开展高灰熔等诸多因素受到了限制[45].在20世纪80年代至点煤大容量气化炉的设计提供理论数据和依据.21世纪初期,国外对加压流化床气化技术进行了大1数学模型量的开发研究，与燃烧炉组合(APFBC, AdvancedPressurized Fluidized Bed Combustion)后系统的碳1.1煤气化反应及 气化反应速度式转化率接近100%，同时脱硫基本在炉内完成.本数学模型的建立主要考虑了以下煤气化反应APFBC技术是解决三高煤(高灰熔点、高灰分、高硫过程.分煤)气化的有效途径之一-.煤热分解反应建立加压流化床煤气化数学模型是APFBC系煤=焦+挥发分(1)统工艺设计及放大规模的一个重要环节,国内外学假设在800 C气化反应温度下,煤完全热解,析者提出了许多流化床煤气化数学模型.Watkinson出全部挥发分,挥发分主要由CO、H2、CO2、H2O和等[6]采用煤气化平衡模型对生成的气体组分进行了CH组成.由于CH,与水蒸气完全反应温度在简单预测.Li等[门]用碳转化率修正平衡模型改善模1 000 C左右,本计算中不考虑甲烷与水蒸气的重拟效果. Yan[8] 和Hamel[9] 等均采用两相模型建立整反应,认为气化反应由式(2)~式(4)组成.了鼓泡流化床气化动力学模型. Mori等10111建立了C+ CO2 = 2CO(2)加压流化床气化模型,在小型流化床气化炉试验研C+H2O= CO+ H2(3)究基础_上进行了修正,并在40t/d半工业试验装置中国煤化工:(4)中得到验证.Piao等[2]在两级加压流化床气化模型假设应满足式(4)的CNMHG的基础上增加了炉内气化和脱硫的一炉两段数学模MYH平衡关系.考心点以江时出儿衣山积在反应过程型.近年来,CFD模型作为有效的分析手段也被应中的变化,采用Hashimoto等14的反应速度式..●136●动力工程学报第34卷k.,=A.jexp[- E.,/(RT)](5)气相模型采用Modified Bubble Assemblage-rcom,; =k.;p;/(1+ke;p)(6)ModelfI5S计算气相成分轴向体积分数的变化.如图[dy/dt];=x;(y)p,= .2所示,将喷嘴喷射高度和气泡直径分割为多个网- rom,(1-y)[1- $ln(1 -y)]'/2 .(7)格,各网格由B相和E相构成.气体在各相中完全式(5)~式(7)中:i-1、2;j=H2O和CO2;频率因混合且相邻两相之间气体相互交换;第一网格内气子A.、活化能E;.与未反应试样的细孔结构相关体和颗粒完全混合,不区分B相和E相;颗粒在B的无因次参数φ的具体数值见表1.相内不存在,仅存在于E相以及第一网格.气化反.应只在存在颗粒的E相以及第一网格内进行;热分表1反应动力学参数解反应在各网格内按碳元素滞留比wn进行;水煤气Tab.1 Reaction kinetic parameters重整反应在假定E相以及第一网格快速达到平衡反应中AE/(kJ. mol-' )状态下进行.气化剂ATA2ECO21.2X1012 500287.0 61.9| "H.O.P "H.PβyMπτH2O.53000.003 6; 125.1- 56.1| "Co,p nco.p"CH.P "NP1.2数学模型的建立(N采用流化床气化炉,并进行以下假设:(1)煤在BnTr流化床气化炉中部分气化,颗粒在床内完全混合;(2)从气化炉排出的未反应焦全部回到气化炉.,bur+ jon气化模型由颗粒模型、气相模型、气泡模型和焓(nβ__InTF°。a,"ber平衡模型组成.颗粒模型即完全混合模型，假设流化床由稀相(B)(E(B相)区和浓相(E相)区构成,并假定流化床气化(2炉内的气相和颗粒完全混合.根据图1所示的流化(1完全混合床煤气化炉物质平衡图,列出物质平衡式,结合气化'π反应速度式进行解析,从而计算出碳转化率.碳平衡图2气体组分的物质平衡图计算采用式(8),其余组分的物质平衡采用相同的方Fig.2 Material balance diagram of gas component法计算,详细计算式不在此赘述.水蒸气与空气的物质的量比(简称水蒸气比)和氧碳物质的量比(简称由于第- -网格内气相和颗粒完全混合,物质平衡式与颗粒模型类似，由式(11)表示.氧碳比)的计算分别见式(9)和式(10).nπe(1→β)+ w1qm.τZbk =- wumgrpr Xmeτ[λ; (y)pc2 +λz(y)PH,o]/0. 012=nco,.p十nco.p- qm,τ(bco2 +bco)一No,.F(8)[x(y)xco2山+ λ; (y)xH.0., ]/0.012(11)R. =nH.,o.p/nair.F =0.2nq,0.F/no2F(9)其余网格的E相区物质平衡由式(12)表示Ro = nx2.x/(wcqm.:/0.012)(10)nen(1- an)+ wwqm.T2b, =- w,mBτPr X[ax(y)xc0y.o.n + λ2 (y)..../0.012(12)Ho.b.n H,buB相区不发生气化反应,因此物质平衡由式I xco,b.r Xco.b,n气化炉(13)表示C热解[rwc-0. 012(bco+bco2, + bcH, )]qm.T = qm.CtJ9m.c[D=0]B)E) t煤焦(13)mBT在气泡模型中采用Mori-Wen[1o]的公式,计算床内纵向分割的各网格气泡直径、气泡分率和气体交换系数等流态化参数.同时确定出各网格高度、网格内碳元素滞贸比"乃R胡气体摩尔流量的值.由Qmeh' )于在气化余TH中国煤化工、难,因此对常温图1流化床煤气化炉 物质平衡图常压下所测CNMHG修正.Fig. 1 Material balance diagram of fuidized bed coal gasifier在焓平衡模型中,通过计算各个焓值、床内热损.第2期陈丽芳,等:加压流化床煤气化计算模型研究失以及发热量,求解给定条件下的流化床反应温度.空气)的供给量.为了满足焓平衡，这些操作变量之气化炉进、出口焓平衡由式(14)表示间存在一个制约关系.在实际流化床中,为了保证流Hou+ H+ Hsremn =化状态的稳定,气体流速的可变范围非常窄,通常为Hg+ Hq+Ha+Hc+ Hos(14)0.5~1.5 m/s.在本计算中,人口标准气体空塔速度1.3 模型计算为0.8 m/s,因此要保持水蒸气和空气供给量的总以流化床压力、温度.给煤量、气体投入量及初物质的量一定.通常气化炉按-定的负荷、在保证温始流化速度作为计算初始值,求解流化参数.假定碳度和压力一定的情况下运行，独立操作变量的组合转化率为y,根据完全混合模型求解y.用黄金分割包括以下2组:(1)温度、压力和给煤量;(2)温度、法进行收敛计算直到与假定值-致为止.由计算得压力和空气供给量(或水蒸气比).出的生成气体组分进行气体黏度计算，再次推算流表2给出了本计算中的床径、床高及气化炉操化速度.改变流化床温度进行迭代计算,直至焓平衡作条件.为了研究床内压力对系统性能的影响,通过为止.改变压力进行计算,所采用煤种的工业分析和元素采用Modified Bubble Assemblage Model进行分析见表3,煤干燥和热解后的气体组成见表4.煤物质平衡计算，所使用的流化参数值和碳转化率是干燥和热解后的气体组成包括煤中的水分和逸出的通过完全混合模型计算得到的收敛值,并假定第一挥发分气体.除表4中所示的组分外,挥发分组分还网格的气体流量比β(第一网格的气体摩尔流量与包含H2S、C.Hm等化合物，其含量较小，因此计算流入气体的总摩尔流量之比),用于解析物质平衡时忽略S这些组分. .式,反复计算求得β的收敛值.同样,第二网格、第表2气化炉的操作参数三网.....第N网格依次进行计算.根据碳的物Tab.2 Operating parameters of the coal gasifier质平衡式反推算碳转化率,反复计算直到与假定值参数数值一致为止.βn 和y的收敛计算采用Wegstein 法.气化炉床径/m空塔速度/(m.s-1)2操作变量和操作条件床高/m .布风板孔径/mm1.3流化床温度/K1 153孔数13 333流化床气化炉的操作变量包括流化床温度、床床内压力/MPa1.5,2.1|喷嘴节距/ mm8.25内压力、单位床面积给煤量、水蒸气以及氧气(或表3煤的工业分析和元素分析[ab, 3 Proximate and ultimate analysis of coal%工业分析元素分析w (M)w(V)w(FC)re (A)w(C)o(H) .w (Ow(N)o(S)6.043. 240.810. 063. 65.115. 3表4煤干燥和 热解后的气体组成保证高碳转化率的前提下,对于相同床面积气化炉，Tab.4 Gas composition of the coal after drying and pyrolysis可通过提高反应压力来提高气化炉处理量.mol/kg图4给出了给煤量及压力对单位煤产气量和有质量摩尔浓度b(CH) 6(CO) b(H2O) 6(CO2) 6(H2)效可燃气体(C0+ H2 +CH,)生成量的影响.由图411.657. 355. 53可知,无论是在2.1 MPa还是在1.5 MPa反应压力下，1kg煤的产气量均随着给煤量的增加而缓慢减3计算结果及分析少,当反应压力由1.5 MPa提高到2.1 MPa(提高图3给出了不同给煤量及压力下碳转化率的变40%)时,产气量可增加34%以上.给煤量的增加和化.由图3可以看出,在相同气化压力下，碳转化率反应压力的提高均有利于增加可燃气体的生成量.随着给煤量的增加而降低,而在相同给煤量下,高反结合图3可知，碳转化率和单位煤产气量均随着给应压力下可获得高碳转化率，初期碳转化率均保持煤量的增加而降低.但增加给煤量会促使煤气化反在99%以上.当给煤量为2.5 kg/(m?●s)、反应压应连续不断中国煤化工:提高的同时反力由1.5MPa提高到2.1MPa时，碳转化率由应物浓度和YHCNMH G煤气化反应的70. 8%提高到89. 4%,即气化规模增大了26%.在进行，从而使生 成气体中可燃气体组分含量增加.因.●138●动力工程学报第34卷0.80r0.75-0.8-.2.1 MPa1 MPat 0.6F1.5 MPa .1.5 MPa0.2+0.5530.50-25一给煤量(kg . m2.sl)给煤量/(kg. m-2.s5)图3碳转化率 与给煤量的关系图6冷煤气效率与给煤量的关系Fig.3 Coal feed rate vs. carbon conversionFig.6 Coal feed rate vs. cold gas eficiency4.5p120合投人约1.4 kg/(m2●s)的给煤量,冷煤气效率才能单位煤产气量C 4.0f ... CO、H和CH的摩尔流量2.1 MPa达到77%.由此可见,反应压力为2.1MPa时,给煤量的.5 MPa -803.0f80最佳操作范围为2.0~2.5 kg/(m2●s);反应压力为1. 5 MPa时,给煤量的最佳操作范围为1.0~1.5群2.0f每.skg/(m2●s).图7给出了氧煤比(即氧气与煤的质量比)对冷1.0煤气效率的影响.由图7可知,冷煤气效率在氧煤比给煤量(kg.m2.5→)图4单位煤产气量、生成可燃气体摩尔流量与给煤量的关系约为0.65时出现峰值77%,而且几乎不受反应压Fig. 4 Influence of coal feed rate on gas production rate and molar力的影响.增大氧煤比可促进煤气化反应的进行,使.flow of combustible gases co, H2 and CH,生成的CO和H2的含量增加,从而使冷煤气效率此,在不同反应压力下单位床面积给煤量存在一个提高;如果氧煤比继续增大，促进碳反应生成COr，从而降低了CO组分的含量,使得冷煤气效率降低.最佳操作范围.图5给出了水蒸气消耗率与给煤量的关系.图6给出了冷煤气效率与给煤量的关系,对图5和图60.7s-进行分析可得出给煤量的最佳操作范围.由图5可以看出,水蒸气消耗率在低给煤量和高反应压力下0.65-显示出较低值,而在高给煤量时出现最大值.在压力受0.60F为1.5 MPa、给煤量约为2 kg/(m2●s)时,水蒸气.... 1.5 MPa一2.1 MPa消耗率达到最大,约为21%;在压力为2.1 MPa时，0.50-0.0.60.8给煤量要增加到2.5 kg/(m2●s)左右才会达到水氧煤比蒸气消耗率的最大值.由图6可以看出,在压力为图7冷煤气效率与氧煤比的关系1.5MPa时,冷煤气效率最佳值出现在给煤量为Fig.7 Ratio of O2 to coal vs. cold gas eficiency1. 05 kg/(m2●s)时;当压力提高到2.1 MPa 时,需当反应压力为1.5 MPa时,水蒸气比对生成气体的摩尔流量及热值的影响见图8.当水蒸气比从0.2. 1.s MPay0.4增大到1.2时,生成气体的热值从9222kJ/m3增大到9985kJ/m3,而生成气体摩尔流量的变化幅o.1of/ 2.1 MPa度很小,基本维持在128 mol/s.由此可知,增大水蒸气比可以获得较高的气体热值,但不会产生更多的0.12气体.在流化床气化炉中,如果保持流化速度和温度一定,水蒸中国煤化工衡关系，当水蒸给煤量(kg.m2.g)气量增加时YHCN M H电合成气(CO+图5水蒸气消耗率与给煤量的关系H2)的摩尔流量增加和热值提高.Fig.5 Coal feed rate vs. steam consumption.第2期陈丽芳,等:加压流化床煤气化计算模型研究.●139●-10 200coal properties[ J]. 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Fuel, 2001，80(2): 195-即气化规模增大.在保证高碳转化率的前提下,对于207.相同床面积的气化炉,可通过提高反应压力来提高[8] YAN H M，HEIDENREICH C，ZHANG D K.气化炉处理量.Modeling of bubbling fluidised bed coal gasifiers[J].(2)当反应压力由1.5 MPa提高到2.1 MPaFuel,1999 ,78(9):1027-1047.时(提高40%),单位煤产气量可增加34%以上,增[9] HAMEL s, KRUMM w. Mathematical modeling加给煤量和提高反应压力有利于可燃气体(CO+and simulation of bubbling fluicised bed gasifiers[J].Powder Technology, 2001, 120(1): 105-112.H2+CH)的生成.(3)给煤量在不同反应压力下存在一个最佳操[10]森滋勝 ,野村聪一,平岡節郎,等.2段流動層石炭千七力又化亍又卜7与>卜亍-夕0)乇亍儿解析书上UR作范围.当反应压力为1.5 MPa时,给煤量的最佳0計算法[J].化学工学論文集，1981,7(5):505-操作范围为1.0~1.5 kg/(m2●s);当反应压力为11.2.1MPa时，给煤量的最佳操作范围为2.0~2.5MORI S, NOMURA s, HIRAOKA s, etal. Data a-kg/(m2●s).nalysis of two-stage fluidized bed coal-char gasifier(4)当氧煤比为0.6~0.7时,冷煤气效率可达based on a simulation model and its nurmerical method到77%.[J]. Journal of Chemical Engineering of Japan, 1981, .(5)生成气体的热值与水蒸气比成正比，而生7(5) :505-511.成气体的摩尔流量几乎不受水蒸气比的影响.[11] 森滋勝,栗田学,野村聪- -,等.单段流動層石炭千中-力又化炉刀)乇于儿解析[J].化学工学論文集，参考文献:1984 ,10(5):590-595.MORI s, KURITA M, NOMURA s, et al. Model-[1]陈鹏.中国煤炭性质、分类和利用[M].北京:化学工ing for the fluidized bed coal-char gasifier[J]. Journal业出版社,2001.of Chemical Engineering of Japan, 1984, 10(5):590-[2]潘连生. 积极采取措施努力促进以我为主发展现代煤595.化工[J].煤化工,2007 ,35(1):1-6.PAN Liansheng. Take active measures and promote[12] PIAO G L, YAMAZAKI R, MORI s, et al. Simula-tion modeling of fluidized bed coal gasifier for newthe development of modern coal chemical industrytopping cycle system[J]. Kagaku Kogaku Ronbunshu,based on the situation of China[J]. Coal Chemical In-1998, 24(1): 42-45.dustry, 2007, 35(1): 1-6.[3] 烏曉江，小林信介，朴桂林，等.中国0)石炭資源量[13] YUL, LU J, ZHANG x. et al. Numerical simula-f.1in toal gasification by七高融点灰石炭力又化厂口七入O檢討[C]//石炭中国煤化工2(KTGF)[J]. Fu-科学会議凳表論文集.日本:日本工衣儿式一学会，el, 20JTYHCNMH G2006: 53-54.[4 ] COLLOT A G. 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