微量氧对Mo/HZSM-5沸石上甲烷芳构化反应的影响

研究了微量氧对Mo/HZSM-5沸石上甲烷芳构化反应的影响. 结果表明,氧的浓度存在阈值,当甲烷中氧的浓度低于阈值时,氧的加入可提高Mo/HZSM-5沸石对甲烷芳构化反应的稳定性;高于此值则发生甲烷的完全氧化反应. 用紫外拉曼光谱和紫外激光诱导荧光光谱对在不同氧浓度的甲烷中反应后的Mo/HZSM-5样品进行了表征. 催化剂上的积碳量,钼物种的碳化程度以及反应后样品在520～580 nm间出现的荧光谱带峰位都随反应气氛中氧浓度的增加而降低. 完全氧化时,钼物种被氧化为氧化钼,而此时荧光谱带下降到520 nm. 可以认为,荧光光谱的变化反映了钼物种的碳化程度,从而可将发生完全氧化反应后Mo/HZSM-5样品的520 nm荧光谱带归属为氧化钼,而580 nm附近的谱带可归属为MoOxCy;加氧时,MoOxCy/HZSM-5是甲烷芳构化反应的活性相.