甲烷空气催化部分氧化制合成气与含氮合成气制二甲醚的研究

采用常规浸渍法制备了经镧和镁改性的镍基催化剂，以铜锌铝甲醇合成催化剂和HZSM-5分子筛通过机械混合制备了二甲醚合成催化剂。采用固定床流动反应色谱装置研究了甲烷空气催化部分氧化制合成气的催化性能，同时开展了以含氮合成气制备二甲醚的研究。结果说明，镍基催化剂对甲烷空气部分氧化制合成气在常压下具有高的转化率，随压力升高，转化率明显下降，并且催化剂严重积炭，通过向反应体系添加H2O和CO2可以提高加压条件下的CH4转化率并抑制催化剂积炭，还可获得n(H2)/n(CO)接近2的合成气，满足合成二甲醚的要求。采用含氮合成气制备二甲醚，在压力7.0MPa，空速1000h-1条件下，催化剂连续使用200h性能基本稳定，CO转化率在93％左右，DME选择性在77％左右，DME收率在72%左右。