银在甲烷选择性催化还原NOx反应中的催化行为

采用XRD,TEM 和UV-Vis方法研究了Ag-HZSM-5催化剂中活性组分银的价态和结构变化,并将这种变化与其在CH4选择性催化还原NOx反应中的活性和选择性相关联. 结果表明,惰性气氛下高温处理使交换到分子筛阳离子位上的Ag+自还原为Ag0,并在热的作用下聚集成纳米尺度的银颗粒Agn. 纳米银颗粒Agn的形成提高了银催化剂在CH4选择性催化还原NOx反应中的活性,但它的长大又促进了CH4和O2的直接燃烧,使CH4选择性催化还原NOx反应的选择性降低. 氧气气氛下高温预处理抑制了银颗粒的长大,并且氧气的氧化作用使银颗粒带有一定电荷,形成小的荷电纳米银粒子Agy+x. 荷电纳米银粒子的形成使催化剂的活性降低,但提高了CH4选择性催化还原NOx反应的选择性.