煤成甲烷碳同位素分馏的动力学模拟

主要目的是通过动力学模拟实验与GC-IRMS技术建立煤成甲烷碳同位素分馏的动力学模拟.热解产物中甲烷碳同位素的测定结果表明,同时假定生气过程中同位素分馏系数(α)固定不变和所有产甲烷母质具有相同的初始碳同位素组成(δ13Co)对于解释煤化过程中的碳同位素分馏是不可行的.在本研究中,为了解决陆源有机质的非均质性,应用了两个方法:一是假定对于煤中所有产甲烷前身物具有一个相同的初始碳同位素组成(δ13Co),通过调整各个平行反应的△Ea,i(Ea,i13C-Ea,i12C)来拟合实测甲烷同位素组成的变化;另一个是假定在整个生气过程中同位素分馏系数(α)不变,即△Ea,i为常数,通过改变fi13C来实现与实测甲烷同位素的拟合.动力学计算结果表明,在2℃/Ma的地质升温速率下两种方法具有相似的结果.