选择性氧化甲烷制取合成气的镍基氧载体性能研究

以氧载体中的晶格氧实现甲烷的选择性氧化制取合成气是一种新颖的合成气制备方法,其技术关键在于研制出一种选择性强、循环性能好的氧载体.本文通过热力学分析方法,对以NiO为氧载体活性组分的反应平衡组成进行了计算模拟,结果显示,以该氧载体进行的选择性氧化甲烷反应在热力学上是可行性.固定床实验表明,当晶格氧充足时,能够获得H2与CO的摩尔比接近2的合成,氧载体表现出较高的选择性氧化性能,而当晶格氧不足时,甲烷裂解反应明显.热重循环实验发现,当添加SiO2、MgO和Al2O3三种粘结剂后,氧载体的循环性能与纯NiO相比得到了显著提高,其中NiO/Al2O3氧载体在4500s里顺利完成了三个氧化还原循环,并保持了较高的转化度.