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阿德莱德大学乔世璋教授课题组《Adv. Mater.》：原子尺度调控二维硒化铼 - 光催化性能增强通用平台

时间：2023-03-05 来源： 浏览：

阿德莱德大学乔世璋教授课题组《Adv. Mater.》：原子尺度调控二维硒化铼 - 光催化性能增强通用平台

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#二维硒化铼 2 个
#光催化剂 11 个
#光催化产氢 13 个
#硒化铼/二氧化钛复合光催化剂 2 个

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高效、清洁、廉价的光催化产氢技术需要高活性，高稳定性和低成本光催化剂。合理设计和制备高效稳定光催化剂需要精确理解光催化剂的原子水平构效关系和光生电荷载流子热力学 / 动力学。我们通过结合各种高级表征和理论计算实现此目的。

阿德莱德大学乔世璋教授课题组在 Advanced Materials 期刊上发表了题为“ Atomic-level Regulated Two-dimensional ReSe 2 : Universal Platform for photocatalysis ”的文章 (DOI: 10.1002/adma.202210164) 。课题组使用超声辅助的液相剥离方法制备了一种原子级调控的二维硒化铼用于提高二氧化钛，硫化镉，硫化铟锌和氮化碳的光催化产氢性能。理论计算结合各种高级表征（如球差电镜，同步辐射基 X 射线近边结构，原位 XPS ，瞬态表面光电压谱和瞬态荧光光谱）揭示：硒化铼 / 二氧化钛界面处强电子耦合与大量原子级活性位共同作用，极大提高了硒化铼 / 二氧化钛复合光催化剂产氢性能。该工作不仅展示原子级调控二维硒化铼可作为通用平台极大提高光催化产氢性能，也为原子级设计和制备过渡金属硫族化合物基材料用于能量转化和存储提供深刻见解。
图 1 (a, c, e, g) 二维 ReSe 2 缺陷边缘的原子水平高角环形暗场扫描透射电子显微镜图像； (b, d, f, h) 图中相应区域的衬度图 ; （ i ） ReSe 2 纳米片和体相 ReSe 2 的拉曼光谱。
图 2 (a) TiO 2 , ReSe 2 /TiO 2 , CdS, ReSe 2 /CdS, ZnIn 2 S 4 , ReSe 2 /ZnIn 2 S 4 , C 3 N 4 和 ReSe 2 /C 3 N 4 在 ~17% 三乙醇胺溶液中的光催化产氢性能； 62.0RT 的（ b ）透射电子显微镜和 (c) 高分辨透射电子显微镜图像； 62.0RT 中（ d ） TiO 2 纳米颗粒和（ e ） ReSe 2 纳米片的原子级高角环形暗场扫描透射电子显微镜图像 ; （ f ） 62.0RT 能量色散 X 射线谱。
图 3. 0.0RT 和 62.0RT 的（ a ） Ti L 边和（ b ） O K 边的电子能量损失谱； ReSe 2 纳米片和 62.0RT 的高分辨 X 射线光电子谱的 (c) Re 4f 和（ d ） Se 3d 峰； 62.0RT 和 0.0RT 的高分辨 X 射线光电子谱的 (e) Ti 2p 和（ f ） O 1s 峰；（ g ） ReSe 2 (002)/TiO 2 (111) 界面差分电荷密度分布图 ; (h) 0.0RT, 6.0RT, 50.0RT, 62.0RT, 83.0RT 和 RSe 2 纳米片在 ~17% 三乙醇胺溶液中和氙灯光照下的光催化产氢性能。
图 4. 0.0RT 和 62.0RT 的 (a) 瞬态表面光电压谱和（ b ）稳态表面光电压谱；光照和黑暗条件下 0.0RT (TiO 2 ) 的高分辨 X 射线光电子能谱的（ c ） Ti 2p 和（ d ） O 1s 峰；光照和黑暗条件下 62.0RT (TiO 2 ) 的高分辨 X 射线光电子能谱的 （ e ） Re 4f, (f) Se 3d, (g) Ti 2p 和（ h ） O 1s 峰； （ i ）加入一个电子后 ReSe 2 /TiO 2 体系界面处差分电荷分布。
图 5. （ a ） ReSe 2 /CdS, （ b ） ReSe 2 /ZnIn 2 S 4 和 （ c ） ReSe 2 /C 3 N 4 的光催化产氢活性与报道中 CdS, ZnIn 2 S 4 和 C 3 N 4 基光催化剂产氢性能比较； (d ） ReSe 2 /CdS, （ e ） ReSe 2 /ZnIn 2 S 4 和 （ f ） ReSe 2 /C 3 N 4 的高分辨透射电子显微镜图像； (g ） ReSe 2 /CdS, （ h ） ReSe 2 /ZnIn 2 S 4 和 （ i ） ReSe 2 /C 3 N 4 的瞬态荧光光谱； (j ） ReSe 2 /CdS, （ k ） ReSe 2 /ZnIn 2 S 4 和 （ l ） ReSe 2 /C 3 N 4 的电化学析氢性能。  

原文链接

https://doi.org/10.1002/adma.202210164

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