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中山大学李光琴教授课题组 Angew: 镍基MOF负载铱纳米颗粒在全pH条件下实现高效的全水分解

时间：2023-03-05 来源：浏览：

中山大学李光琴教授课题组 Angew: 镍基MOF负载铱纳米颗粒在全pH条件下实现高效的全水分解

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功能介绍聚集海内外化学化工、材料科学与工程、生物医学工程领域最新科学前沿动态，与相关机构共同合作，发布实用科研成果，结合政策、资本、商业模式、市场和需求、价值评估等诸要素，构建其科技产业化协同创新平台，服务国家管理机构、科研工作者、企业决策层。

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#电解水 22 个

#纳米颗粒 21 个

#催化剂 17 个

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电解水制氢是一种绿色环保的能源转换技术，也是实现“双碳”目标的有效路径。研发低价高效的电催化剂对电解水技术的发展与应用具有重要意义。金属有机框架（ MOFs ）材料的比表面积较大，而且孔径可调，在电催化领域具有广阔的应用前景。但是， MOFs 材料直接用于水电解时仍存在导电性差、催化活性低等问题。

近日，中山大学化学学院李光琴教授课题组在《 Angewandte Chemie International Edition 》期刊上发表了题为 “ Ir Nanoparticles Anchored on Metal-Organic Frameworks for Efficient Overall Water Splitting under pH-Universal Conditions ” 的研究工作（ DOI: 10.1002/anie.202302220 ）。这项工作以镍基金属有机框架材料（ Ni-NDC ）作为载体，通过构建 Ni-O-Ir 界面键来锚定铱纳米颗粒，所制得的 Ir@Ni-NDC 复合材料在各种 pH 条件下都表现出了良好的析氢 / 析氧反应（ HER/OER ）活性。如图 1 所示， Ir 纳米颗粒均匀地分布在 Ni-NDC 纳米片上，尺寸为 2.5 nm 左右。

图 1 Ir@Ni-NDC 的 SEM 图像（ a ）， TEM 图像（ b ， c ）以及元素分布图（ d ）。（ b ）中插图为 Ir 纳米颗粒的尺寸分布图。

如图 2 所示，在 1.0 M KOH 溶液中， Ir@Ni-NDC 显示出了优异的 HER 性能，仅需要 19 mV 的过电位就能获得 10 mA cm ⁻ ² 的电流密度，比商业 Pt/C 和 Ir/C 分别低了 19 和 96 mV 。而在 50 mV 的过电位下， Ir@Ni-NDC 的质量活性为 1211.70 A g ⁻ ¹ ，远高于商业 Pt/C （ 177.68 A g ⁻ ² ）和 Ir/C （ 77.72 A g ⁻ ² ）的。此外， Ir@Ni-NDC 还表现出相对低的塔菲尔斜率，为 28.2 mV dec ⁻ ¹ ，这说明它具有很快的电催化 HER 动力学。进一步地， OER 测试结果表明，在 10 mA cm ⁻ ² 的电流密度下， Ir@Ni-NDC 的过电位为 210 mV ，要优于原始 Ni-NDC （ 293 mV ）、商业 RuO ₂ （ 273 mV ）和 IrO ₂ （ 401 mV ）。即使在 300 和 600 mA cm ⁻ ² 的高电流密度下， Ir@Ni-NDC 的过电位仍维持在 309 和 337 mV 的低水平。同时， Ir@Ni-NDC 还具有较高的质量活性（ 4876.54 A g ⁻ ¹ ，约为商用 RuO ₂ 的 84.8 倍， IrO ₂ 的 1303.9 倍）和小的塔菲尔斜率（ 44.7 mV dec ⁻ ¹ ），这些都表明 Ir 纳米颗粒锚定在 Ni-NDC 上有利于增强 HER 和 OER 性能。

进一步地，以 Ir@Ni-NDC 同时作为阴极和阳极组装了两电极电解槽，用来研究碱性电解水性能。 Ir@Ni-NDC||Ir@Ni-NDC 仅需 1.46 V 的低电压便可驱动 10 mA cm ⁻ ² 的电流密度，优于 Pt/C||RuO ₂ 组合（ 1.55V ）。经过 100 h 的连续测试， Ir@Ni-NDC||Ir@Ni-NDC 的电流密度波动有限，说明 Ir@Ni-NDC 可以作为一种高效稳定的双功能电催化剂用来电解水制取 H ₂ 和 O ₂ 。此外，所制备的 Ir@Ni-NDC 在酸性（ 0.5 M H ₂ SO4 ）和中性（ 1.0 M PBS ）条件下，也具有出色的 HER 、 OER 和全水解性能。

图 2 （ a ）所制备电催化剂的 HER 极化曲线。（ b ） HER 过电位和质量活性对比图。（ c ） HER 过程的 Tafel 斜率。（ d ）所制备电催化剂的 OER 极化曲线。（ e ） OER 过电位和质量活性对比图。（ f ） OER 过程的 Tafel 斜率。（ g ） Ir@Ni-NDC||Ir@Ni-NDC 和 Pt/C||RuO ₂ 的极化曲线。（ h ） Ir@Ni-NDC||Ir@Ni-NDC 的全水解稳定性。

图 3 （ a ） Ir 和 Ni-NDC 界面处的差分电荷图。（ b ） Ni-NDC 和 Ir@Ni-NDC 的态密度。（ c ） Ni-NDC 和 Ir@Ni-NDC 对 H ₂ O 的吸附能。（ d ） HER 过程的自由能图。

如图 3 所示， DFT 计算表明在 Ni-O-Ir 界面处会发生电荷重分布， O 周围有电荷积累而 Ir 周围有电荷消耗，这与 XPS 结果一致。 Ir@Ni-NDC 在费米能级附近具有更多的态密度（ DOS ），说明引入铱能够提高复合材料的导电性，这有利于促进电荷转移，从而改善 HER 和 OER 性能。另外， Ir@Ni-NDC 对 H ₂ O ， OH* 和 H* 还具有更优的吸附能，可以显著加速电化学反应进程。

作者简介

李光琴，中山大学化学学院教授，国家海外引进高层次人才，广东省 “ 珠江人才计划 ” 引进创新创业团队带头人，主要从事多孔复合材料的制备与氢转化催化研究，主要包括制氢、储氢、加氢等氢能相关方向。曾获日本 JSPS 育志奖、中山大学优秀研究生导师奖、物理化学奖等。在 Nat. Mater. 、 J. Am. Chem. Soc. 、 Angew Chem. 、 Nat. Commun. 、 Adv. Mater. 、 CCS. Chem 等国际期刊发表论文多篇，已授权专利 8 件，任《 Energy & Environmental Materials 》和《 Chinese Chemical Letters 》杂志青年编委。

原文链接

https://doi.org/10.1002/anie.202302220

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