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AM:原位表面OER调控ORR反应路径

时间:2022-05-14 来源: 浏览:

AM:原位表面OER调控ORR反应路径

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氧还原反应( ORR )是能量转化、制备 H 2 O 2 中间体的关键反应。
有鉴于此, 兰州大学席聘贤、 Li An 、香港理工大学黄勃龙等 报道通过原位表面 OER 反应,发现 MnCo 2 O 4 上构建四面体、八面体阳离子空穴,分别能够以 2e - 或者 4e - 过程进行 ORR 反应
本文要点

要点 1.  合成的 MnCo 2 O 4 样品具有最高的 Mn/Co 原子位点占据状态, 呈现最好的 2e - 电子 ORR 反应过程 ,因此实现了最高的 H 2 O 2 选择性( ≈80 % 0.75 V vs RHE 达到 100 % );通过表面原子重排方法活化 MnCo 2 O 4 样品,构建最高的四面体 Mn/Co 占据状态, 因此具有最好的 4e - 反应过程 ,起始电势和半波电势分别为 0.78 V 0.92 V ,并且具有优异的质量活性和 TOF

要点2 DFT 计算结果显示,通过表面原子重构同时对 Co Mn 结构调节,改善 MnCo 2 O 4 样品实现 4e - 电化学 ORR 反应。
这项工作在 ORR OER 性能之间建立联系,有助于理解反应过程的调控机理,为发展 特定反应过程的电催化剂提供经验和帮助。
Li An, Yang Hu, Jianyi Li, Jiamin Zhu, Mingzi Sun, Bolong Huang, Pinxian Xi, Chun-Hua Yan Tailoring Oxygen Reduction Reaction Pathway on Spinel Oxides via Surficial Geometrical-Site Occupation Modification Driven by Oxygen Evolution Reaction, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202202874
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202202874
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