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汪淏田等Nature Commun.:CO2/碳酸盐介导水氧化制H2O2

时间:2022-05-14 来源: 浏览:

汪淏田等Nature Commun.:CO2/碳酸盐介导水氧化制H2O2

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通过电化学水氧化反应制备 H 2 O 2 为可持续制备 H 2 O 2 提供了一种方法,但是制备 H 2 O 2 的反应面临的挑战是竞争性的 4e - 制备氧气反应。
有鉴于此, 浙江大学陆盈盈、德州大学奥斯汀分校刘远越( Yuanyue Liu )、莱斯大学汪淏田( Haotian Wang )等 报道发展了一种 CO 2 / 碳酸盐介导的电催化方法,将水氧化反应的路径由 4e - 调节为 2e -
本文要点
要点 1.  这种电催化反应过程通过使用氟掺杂 SnO 2 FTO )电极,以碳酸盐溶液作为电解液,在制备 H 2 O 2 过程实现了 87 % 的选择性, 制备 H 2 O 2 的部分电流密度达到 1.3 mA cm -2 ,性能比目前有关报道的结果提高多个数量级
要点2 通过分子动力学模拟,结合 ESR 、同位素标记等实验,发现反应过程通过生成碳酸盐自由基中间体、过碳酸盐中间体。该电催化制备 H 2 O 2 反应实现了优异的选择性,工业量级催化活性,为实现大规模制备 H 2 O 2 提供机会。
Fan, L., Bai, X., Xia, C. et al. CO 2 /carbonate-mediated electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat Commun 13, 2668 (2022)
DOI: 10.1038/s41467-022-30251-5
https://www.nature.com/articles/s41467-022-30251-5
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