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【能源】界面LiH演化诱导Ge合金负极失效新机制

时间：2023-06-18 来源： 浏览：

【能源】界面LiH演化诱导Ge合金负极失效新机制

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IVA主族元素（Si、Ge、Sn）被视作替代现有插层类化合物，构筑高能量密度电池的理想材料。特别是锗，其兼具高比容量（1568 mAh g -1 ）和高倍率的性能。然而，对于其失效机理还不完全清楚。近日， 中科院青岛能源所 的 崔光磊 团队 借助质谱技术与高分辨透射电镜测试手段，结合电化学性能的关联分析，揭示一种全新的Ge合金负极的失效机制。
以往研究主要认为合金类负极失效的核心在于体积形变带来的电极粉化以及活性锂损失，然而锗锂化时体现各向同性，故其结构并不像硅类材料（锂化各向异性）一样脆弱，所以该失效机制并不完全适用于锗负极。显然，深入探究锗负极的失效机制是解决锗负极循环稳定性问题的的基础和关键。
与传统观点相反，中科院青岛能源所的崔光磊团队发现失效负极中的大多数Ge颗粒仍然保持良好的完整性，并且没有发生严重粉化。他们追踪了锗负极界面上LiH的演化规律并 首次确认 Li 4 Ge 2 H 是锗界面SEI的关键组分，并进一步证实了Ge负极的失效来自于氢化锂和锗的之间不断反应造成差导电相 Li 4 Ge 2 H 的不断累积。 研究表明锗负极中氢化锂与锗的电化学行为呈现明显关联性，MS结果表明氢化锂在锗负极锂化时累积，脱锂时减少。而这正是因为氢化锂和锗相（脱锂态）之间的反应造成的，其反应形成的新组分将是影响负极失效的关键。在循环过程中，明显观察到 Li 4 Ge 2 H 在锗颗粒上的不断累积，SEI显著增厚。借助球磨、质谱和高分辨电镜对LiH和Ge的反应进行了验证，通过在Ge表面形成 Li 4 Ge 2 H 相证实其对锂离子脱嵌的阻碍作用。累积的 Li 4 Ge 2 H 会严重干扰负极的离子输运和电子传输，进而导致负极失效、活性锂损失，恶化循环稳定性。该研究通过建立关键SEI成分的化学演化与电池性能退化之间的精确关联，展示了一种全新的锗负极失效机制，这有助于推动长循环高能量密度锂离子电池基于锗的负极材料的实际应用。
图1. Li 4 Ge 2 H 在界面上的累积。图片来源： Angew. Chem.
这一成果近期发表在 Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是中科院青岛能源所博士研究生 陈国栋 和 孙金燃 。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Revealing Capacity Degradation of Ge Anode Triggered by Interfacial LiH Evolution
Guodong Chen, Jinran Sun, Jiedong Li, Xiaofan Du, GaojieXu, Shanmu Dong, and Guanglei Cui
Angew. Chem. Int. Ed ., 2023 , DOI: 10.1002/anie.202306141
崔光磊研究员简介
中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员，博士生导师。“十三五”国家重点研发计划新能源汽车专项——高比能固态电池项目负责人（首席科学家）。中科院深海智能技术先导专项副总师（固态电池基深海能源体系）。主要从事低成本高效能源储存与转换器件的研究。作为负责人/课题负责人主持承担国家自然科学杰出青年基金、国家973计划、863计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、面上项目、联合基金，省部级及中科院先导专项、企业横向项目等多项科研项目。先后在材料、化学、能源材料等方面的国际权威杂志如 Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater. 等发表相关论文400余篇，被引用2万余次。申请国家专利228项，已授权122项；申请PCT专利7项, 授权欧洲专利1项。出版《动力锂电池中聚合物关键材料》书籍一部。获得2017年青岛市自然科学奖一等奖（第一完成人）；获得2018年山东省自然科学奖一等奖（第一完成人）；获得2021年青岛市科技进步奖一等奖（第一完成人）。
https://www.x-mol.com/university/faculty/110615
董杉木研究员简介
中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员，博士生导师，牛津大学青年访问学者，泰山青年。主要从事下一代高比能锂金属电池研究，作为负责人承担国家重点研发计划子课题项目、中科院先导专项子课题项目、山东省重点研发计划项目及中科院青年创新促进会项目。在能源材料、化学、器件等方面的国际权威杂志发表文章100余篇，他引10000多次。
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