Sci. Adv.：钙钛矿@碱金属卤化物核壳结构催化正丁烷厌氧氧化脱氢

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1 ， 3- 丁二烯是一种重要的化学构件。然而，正丁烷催化水合反应生产丁二烯存在平衡受限、能耗大、易结焦等问题。正丁烷的氧化脱氢（ ODHB ）可以高效地生产丁二烯，而不会产生平衡限制或结焦。尽管人们已经进行了大量研究，但在传统的氧气催化脱氢反应中，单程丁二烯的产率被限制在 <23% 。此外，使用气态氧气需要昂贵的空分设备，并引发了安全问题。

近日， 北卡罗来纳州立大学李凡星教授 通过使用来自核壳结构的 “ 钙钛矿 @ 熔融 LiBr” 氧化还原催化剂的晶格氧物种进行了少氧 ODH 研究。

本文要点

要点 1.   熔融 LiBr 作为一种有效的促进剂改性氧化还原活性钙钛矿氧化物，即 La _0.8 Sr _0.2 FeO ₃ (LSF) ，用于正丁烷的化学链 - 氧化脱氢（ CL-ODHB ）。

要点2 .  在工作状态下，氧化还原催化剂由覆盖在固体 LSF 衬底上的熔融 LiBr 层组成。

要点3 .  表征和从头算分子动力学模拟结果表明， LSF 上形成的过氧化氢物种与熔融的 LiBr 反应生成活性原子 BR ，作为 C─H 键活化的反应中间体。同时，熔融的 LiBr 抑制了非选择性二氧化碳的生成，丁二烯的产率为 42.5% 。

该氧化还原催化剂的设计策略可以推广到异丁烷转化制异丁烯等其他低碳烷烃的 CL-ODH 反应中，为烯烃生产提供了一种通用的途径。

Yunfei Gao, et al, Alkali metal halide–coated perovskite redox catalysts for anaerobic oxidative dehydrogenation of n-butane, Sci. Adv. 8, eabo7343 (2022)

DOI: 10.1126/sciadv.abo7343

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abo7343

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