Angew：导电MOF光电化学制氢
学研汇
催化计
催化计
![]()
icat2019
我为催化狂！
发表于
金属
-
有机骨架（
MOFs
）因其高孔隙率而在催化和气体分离方面的广泛应用引起了越来越多的关注。然而，绝缘特性和有限的活性位点严重限制了
MOFs
作为光电阴极活性材料在光电催化制氢中的应用。
近日，
德累斯顿工业大学冯新亮教授，董人豪教授，
科罗拉多大学博尔德分校
Wei Zhang
提出了一种设计策略，将乙炔单元（
-C≡C-
），即光电化学（
PEC
）制氢的有效活性位点，引入到
sp2-
碳杂化的
2D c-MOFs
中。
要点
1.
通过六羟基亚芳基
-
亚乙炔基大环配体（
HHAE
）和
Cu
2+
盐之间的配位反应，发展了第一个
sp-
碳嵌入的
2D c-MOF
（
Cu
3
HHAE
2
）单晶。根据连续旋转电子衍射（
cRED
）和高分辨率透射电子显微镜（
HRTEM
）分析，
Cu
3
HHAE
2
呈现全重叠层堆叠结构，层间距为
0.32 nm
。值得注意的是，
Cu
3
HHAE
2
具有
kagome (kgm)
几何形状的分级孔结构，包括六边形
(2.20 nm)
和三角形
(0.30 nm)
双孔。
要点2
.
Cu
3
HHAE
2
具有宽的光收集能力，光学间隙为
0.87 eV
，
HOMO
和
LUMO
能级分别为
-5.26 eV
和
-4.39 eV
，非常适合用于
PEC
析氢反应（
HER
）。作为光电阴极，
Cu
3
HHAE
2
在
0 V
时显示出高达
26
0
μ
A cm
-2
的光电流密度，是迄今为止报道的无助催化剂有机光电阴极中最高值之一。
要点3
.
通过结合
DFT
计算和电化学操作共振拉曼光谱，研究人员进一步证明了
C≡C
键是
HER
活性位点。因此，这项工作提出了一种独特的乙炔功能化双孔
2D
碳膜的新设计，并证明了
2D
碳膜用于高效光电化学催化转化的可行性。
Yang Lu, et al, sp-Carbon Incorporated Conductive Metal-Organic Framework as Photocathode for Photoelectrochemical Hydrogen Generation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202208163
https://doi.org/10.1002/anie.202208163
加微信群方式：
添加编辑微信
18065920782
，备注：姓名-单位-研究方向（无备注请恕不通过），由编辑审核后邀请入群。
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
版权：如无特殊注明，文章转载自网络，侵权请联系cnmhg168#163.com删除！文件均为网友上传，仅供研究和学习使用，务必24小时内删除。
