张凤祥教授CEJ观点：富空位MXene/Fe3S4@FeSe2多异质结催化剂用于高性能锂硫电池
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文 章 信 息
富空位MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 多异质结催化剂用于高性能锂硫电池
第一作者：王倩
通讯作者：张凤祥*
单位：大连理工大学
研 究 背 景
尽管锂硫电池具有高能量密度和理论比容量，但臭名昭著的“穿梭效应”、缓慢的反应动力学和严重的锂枝晶等问题使得锂硫电池仍未得到实际化应用。其中，穿梭效应源于可溶性多硫化物在隔膜两侧的扩散及其与阳极的副反应。由于异质界面处电子/离子的快速转移，异质结催化剂可用于提高锂硫电池中硫单质-可溶性多硫化物-固态硫化锂之间的转化效率，抑制多硫化物的穿梭效应，从而提高电池性能。然而，传统的异质结催化剂仍然缺乏能够保证高性能锂硫电池的活性中心数量。本文通过原位水热生长、硫化和硒化等步骤设计并合成了富含硫、硒双空位的MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 多异质结催化剂用于锂硫电池的隔膜改性。这项工作为富空位异质结催化剂在高性能锂硫电池中的应用提供了新的视角。
文 章 简 介
近日，来自 大连理工大学的张凤祥教授 ，在国际知名期刊 Chemical Engineering Journal 上发表题为 “Vacancy-rich, multi-heterostructured MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 catalyst for high performance lithium-sulfur batteries” 的观点文章。该观点文章分析了MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 催化剂对多硫化物具有良好的传导-吸附-催化的协同效应，有助于抑制“穿梭效应”，实现电子/离子的快速转移。空位和异质结的双重调节，最大限度地提高了电催化活性，改善了氧化还原反应动力学，从而获得了优异的电化学性能。
图1. MXene /Fe 3 S 4 @FeSe 2 的合成路线。
本 文 要 点
要点一：富空位MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 多异质结的微观形貌
SEM、TEM和SAED图像显示MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 异质结是由MXene片层作为基底，Fe 3 S 4 纳米片和FeSe 2 纳米团簇相互连接生长在MXene表面组成的。通过HRTEM分析得知Fe 3 S 4 和FeSe 2 表面存在部分晶格畸变和缺陷，意味着在水热合成过程中由于铁的价态发生明显变化导致大量的S和Se空位产生。并且三相之间存在紧密接触的界面，证实了多异质结的成功制备。上述结果均证明MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 催化剂是一种富含空位的多异质结。
图2. MXene /Fe 3 S 4 @FeSe 2 的（a）SEM图像；（b）TEM图像；（c）SAED图案和（d-h）HRTEM图像。
要点二：催化剂与多硫化物相互作用的DFT计算
DFT计算发现Li 2 S 6 和MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 之间的吸附能显著高于MXene和MXene/Fe 3 S 4 ，表明多异质结构和空位的协同效应可以更好地将多硫化物限制在阴极区域。态密度（DOS）结果显示与多硫化物作用前后，MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 的DOS值均为最高，表明其具有最优异的催化活性，这归因于内置电场和缺陷的存在调整了电子结构并产生更多的活性位点。
图3.（a-c）Li 2 S 6 在MXene、MXene/Fe 3 S 4 和MXene /Fe 3 S 4 @FeSe 2 上的吸附结合能；（d-f）不同催化剂吸附LiPSs前后的态密度。
要点三：改性隔膜优异的电化学性能
因此，MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 改性隔膜组装的锂硫电池展现出优异的比容量和循环性能。在0.2 C电流密度下表现出1185.6 mAh g -1 的高初始放电比容量（在5 C下为557.1 mAh g -1 ）。0.5 C下循环500次后容量保持率可达62.72%。2 C下循环1000次后平均每次循环的衰减率也仅为0.049%。即使在8.16 mg cm -2 的高硫负载下，经135次循环后容量保持率也为82.4%，具有良好的循环稳定性。
图4.（a）不同电池的倍率性能；（b）MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 电池的恒电流充放电曲线；（c）不同电池在0.5 C电流密度下的循环性能；MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 电池（d）在2 C下的长循环和（e）高硫负载循环性能。
文 章 链 接
Vacancy-rich, multi-heterostructured MXene/Fe 3 S 4 @FeSe 2 catalyst for high performance lithium-sulfur batteries
通 讯 作 者 简 介
张凤祥 教授简介：大连理工大学教授、博士生导师，主要从事储能电池与燃料电池关键材料和器件研究，包括碱性电解质膜、电渗析阴离子交换膜、锂硫电池催化隔膜和高性能电极材料等。近年主持国家自然科学基金面上项目3项，承担国家重点研发计划课题及省市级及其他各类项目近20项。在Adv. Mater., ACS Nano., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Interf., J. Membr. Sci., J. Energy. Chem.等期刊发表论文90余篇，其中ESI高被引论文1篇；论文被引用近3000次，H-因子为31；获国家发明专利32项，国际PCT专利2项。
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