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【材料】Angew：氮气等离子体增强低温原子层沉积生长MgPON薄膜固态电解质

时间：2023-01-15 来源： 浏览：

【材料】Angew：氮气等离子体增强低温原子层沉积生长MgPON薄膜固态电解质

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固态离子电池通过使用镁金属负极以及用固态电解质替代有机液态电解质，可以提升电池的容量、安全性和稳定性。镁金属离子电池可以具有极高的理论体积能力密度。
近日，日本 国立物质材料研究机构 的 Jin Su 和 Tohru Tsuruoka 团队，利用 原子层沉积技术结合双重氮气等离子体增强脉冲氮化过程在低温条件下生长氮掺杂的镁磷氧氮固态电解质 （MgPON），相关成果发表在Wiley旗下的化学领域的顶级期刊《德国应用化学》（ Angewandte Chemie International Edition ）上。该研究表明低温条件下生长的镁磷氧氮薄膜固态电解质具有更高的离子电导率，揭示了原子层沉积过程中温度的变化对调控磷酸盐无定型基体中化学价态和化学键的重要性。

现有的原子层沉积技术氮掺杂过程需要在氮气等离子体的高温条件下进行，但是高温环境下的薄膜生长会引起电池正极和负极材料的相变和分解。虽然有研究指出低温条件下在氨气环境中可以实现氮掺杂的原子层沉积，但是同时会显著增加氨气尾气处理的设备成本和维护难度以及安全风险。而且少量的氨气残余还会引入大量的杂质相。
该研究表明低温条件下双重氮气等离子体增强脉冲过程在原子层沉积氮化物磷酸盐固态电解质生长环境中非常重要。原子层沉积技术生长的的镁磷氧氮薄膜固态电解质可以均匀而且紧密保型性的覆盖在具有三维结构的样品表面，从而可以作为界面保护层和润湿层应用在镁金属和锂金属固态电池界面。镁磷氧氮薄膜固态电解质具有无定型态特征，本体非常致密且没有晶粒和晶界存在。

氮化物镁磷氧氮薄膜固体电解质与磷氧化物镁磷氧固体电解质相比，由于氮掺杂的镁磷氧氮固体电解质具有更强的P-N共价键，可以减弱镁氧原子的相互作用力，从而在镁磷氧氮固体电解质本体内提供更大的空间和更多的离子迁移通道，促进了镁离子的高效迁移。氮元素的引入也会提高镁磷氧氮固体电解质的热稳定性。低温条件生长的固态电解质薄膜具有包括P-N=P 和P-N P 2 价键基团在内的更多样性的氮结合化学键特征。与之相比高温条件下生长的固态电解质薄膜则只具有P-N P 2 价键基团。

综上，低温条件下生长的固态电解质薄膜可以显示出更高的离子电导率，从而表明在原子层沉积过程中温度的变化对调控磷酸盐固态电解质薄膜化学价态和化学键的重要性。研究人员所提出的原子层沉积策略解决了目前低温条件下原子层沉积氮掺杂的技术困境，既能生长出薄膜本体均匀而且完全保型覆盖性的氮化物固态电解质，还可以应用在其他类型的氮掺杂原子层沉积材料中，会对未来的氮化物原子层沉积技术的发展提供了指导意见，具有非常重要的意义。
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Nitrogen Plasma Enhanced Low-Temperature Atomic Layer Deposition of Magnesium Phosphorus Oxynitride (MgPON) Solid-State Electrolytes
Jin Su, Tohru Tsuruoka, Takuji Tsujita, Yuu Inatomi, Kazuya Terabe
Angew. Chem. Int. Ed ., 2023 , DOI: 10.1002/anie.202217203
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