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等离激元由Pines和Bohm于1952年提出，最早在非弹性电子散射实验中被观测到，是最早被证实的固体中集体现象的例子之一。Landau将等离激元称为"零声"，强调它们是经典气体中声波的量子类似物。1956年，David Pines预测，一种独特类型的等离激元，被称为“
恶魔
”，可能存在于含有多种电荷载流子的三维(3D)金属中，无需库仑能量成本即可产生等离激元激发。
关键问题
“恶魔”由不同能带中电子的异相运动组成，具有声学、电中性且不与光耦合，尽管在理论文献中进行了广泛讨论，但从未在平衡的3D金属中检测到。
“恶魔”被认为对多种现象至关重要，包括混合价半金属中的相变、金属纳米颗粒的光学性质、韦尔半金属中的声纳隆以及金属氢化物中的高温超导性。
新思路
有鉴于此，
伊利诺伊大学Ali A. Husain
等人
通过动量分辨电子能量损失光谱提供了Sr
2
RuO
4
中存在“恶魔”的证据
。该恶魔由β和γ能带中的电子组成，是无带隙的，具有临界动量q
c
=0.08倒晶格单位和室温速度v=(1.065±0.12)×105 ms
−
1
，冷却到30
K时由于耦合到粒子-空穴连续体而发生31 %的重整化。恶魔强度的动量依赖性证实了其中性特征。本研究证实了67年前的预测，并表明恶魔可能是多频带金属的普遍特征。
本工作研究的金属是Sr
2
RuO
4
，作者论述了Sr
2
RuO
4
的结构特征，表明Sr
2
RuO
4
是展示恶魔的候选者。
2、展示了RPA中Sr
2
RuO
4
的电荷敏感性
作者通过RPA证实了预测的声学模式是一个真正的恶魔，它由β和γ电子之间的异相振荡组成。
作者进行了M-EELS的反射模式测量，并将其与RPA结果进行了对比，表明RPA正确预测了恶魔的存在和近似能量。
作者证实了Sr
2
RuO
4
中的激发是电子的，其速度约为声学声子速度的100倍，通过检查其强度的动量依赖性评估了该模式是中性的。
作者提出检测恶魔最有希望的方法是测量非零q下多带金属的激发，并使用能量损失光谱 (EELS) 技术进行实验观察，证实了“恶魔”的存在。
作者通过动量分辨电子能量损失光谱解析了“恶魔”的特征，利用恶魔强度的动量依赖性证实了其中性特征，并表明恶魔可能是多频带金属的普遍特征。
本工作研究的金属是Sr
2
RuO
4
，它具有α、β和γ三个嵌套能带，穿过费米能带。作为一种多能带金属，Sr
2
RuO
4
是展示恶魔的候选者。特别是，β和γ带具有截然不同的速度和曲率，让人想起派恩斯最初将恶魔概念化为轻电子屏蔽重电子之间库仑相互作用的模式。了解Sr
2
RuO
4
中是否存在恶魔需要进行微观计算。作者通过计算RPA中的动态电荷磁化率χ(q,ω)来计算Sr
2
RuO
4
的集体电荷激发。
作者展示了沿(1,0,0)方向的虚部χ″(q,ω)作为动量q和能量 ω 的函数。最突出的特征是在ω
p
=1.6
eV处有尖锐的等离子激元，类似于光学中测量的ε(0, ω)实部的零交叉。等离子体激元表现出向下色散，这是一种与过渡金属二硫化物中观察到的类似的能带结构效应。在低能量下，计算还显示了声学模式。它的速度v=0.639
eV
Å位于β和γ能带的速度之间，这是恶魔的预期属性。通过检查部分磁化率χ
a
，
b
,
可以明确地将该激发确定为恶魔，RPA中预测的声学模式是一个真正的恶魔，它由β和γ电子之间的异相振荡组成。
M-EELS在反射模式下进行，测量非零动量传递q下的表面和体激发，其中恶魔的特征应该是最清晰的。大能量转移时T=300
K时M-EELS光谱显示出大约1.2
eV处的宽等离子体峰。它在q
=
0.12
倒晶格单位处的宽度比RPA中1.6
eV等离子体激元的预测宽度大了大约10
2
。尽管如此，RPA仍正确预测了它的存在和近似能量。在较大动量q
≥
0.28
r.l.u时，等离子体激元演化成无特征、能量独立的连续体。这一观察结果得到了使用 Nion UltraSTEM的体积透射EELS测量的证实，将其确立为体积效应，并表明该连续体可能是奇怪金属q≠0密度响应的一般特征。
在低能费米液体状态下，M-EELS揭示了声学模式。它在q=0处的能隙小于 8
meV，这是由弹性线尾部设定的上限。作者证实了Sr
2
RuO
4
中的激发是电子的，其速度约为声学声子速度的100倍。模式速度与RPA预测的无间隙模式速度相差不超过 10%。作者假设这种激发是一种恶魔，派恩斯在67年前就预测过，但直到现在才在 3D 金属中发现。接着，通过检查其强度的动量依赖性评估了该模式是中性的。
形成恶魔的条件并非Sr
2
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所独有，并且可能存在于许多材料中
。恶魔可以被认为是完全屏蔽的中性准粒子的集体模式。目前能够观测到这个恶魔的是使用具有高q分辨率的准直散焦光束进行的兆电子级分辨EELS测量。并非每种多频带金属都一定会表现出恶魔。
展望
总之，作者
利用高q分辨率的准直散焦光束进行的兆电子级分辨EELS测量证实了3D金属中的“恶魔”等离子体，验证了67年前的预测
。产生“恶魔“的条件是两个能带必须有足够的差异，例如具有不同的费米速度，才能在电荷响应中产生不同的极点。据推测，恶魔可以介导超导性，并可能在许多多能带金属的低能物理中发挥重要作用。
Husain, A.A., Huang, E.W., Mitrano, M. et al. Pines’ demon observed as a 3D acoustic plasmon in Sr2RuO4. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06318-8
同步辐射丨球差电镜丨FIB-TEM
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
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