AEM：破译非晶态磷酸钴中性电催化水氧化的速率限制

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析氧反应 (OER) 是可持续燃料生产的关键。中性 pH 值下的 OER 降低了操作风险，并可直接耦合电化学 CO ₂ 还原，但通常受到低电流密度的阻碍。

近日， 柏林大学 Holger Dau 等 澄清了中性 pH 值下的 OER 的速率限制。

本文要点

要点1.  作者以钴基催化剂膜和磷酸盐离子为基本电解质基，记录并模拟了电流 - 电位曲线。 X 射线能谱分析显示了与电解质磷酸盐浓度无关的电位依赖性结构变化。 Raman 光谱揭示了在距离催化剂表面微米距离处的电解液酸化，将塔菲尔斜坡区限制为低电流密度。通过磷酸盐离子 ( 碱途径 ) 或 H ₃ O ⁺ 离子 ( 水途径 ) 的扩散，促进了电解质质子的传输。

要点2.  通过一个简单的数学模型可以看出，水途径与绝对电流极限无关，但由于塔费尔斜率增加了 60 mV dec ⁻¹ ，因此能量效率低下。碱途径是中性 pH OER 的特殊要求，可以支持高电流密度，但只能加速缓冲碱扩散。催化剂内部磷酸盐扩散或其他内部运输机制不限制电流密度。原理证明实验表明，电流密度超过 1 A cm ⁻² 也可以在中性 pH OER 中实现。

Liu, S., Zaharieva, I., D’Amario, L., Mebs, S., Kubella, P., Yang, F., Beyer, P., Haumann, M., Dau, H., Electrocatalytic Water Oxidation at Neutral pH–Deciphering the Rate Constraints for an Amorphous Cobalt-Phosphate Catalyst System. Adv. Energy Mater. 2022, 2202914.

DOI: 10.1002/aenm.202202914

https://doi.org/10.1002/aenm.202202914

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