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Nat. Commun.:乙炔氢氯化中碳和金属原子的双功能性

时间:2023-09-19 来源: 浏览:

Nat. Commun.:乙炔氢氯化中碳和金属原子的双功能性

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在乙炔氢氯化制备乙烯氯的各种催化剂(比如商用的 Hg 催化剂或者更加符合可持续发展的单原子催化剂),碳基底是非常常见的构成材料。人们一直认为碳可能作为助催化剂,但是从来未曾明确验证其作为助催化剂。
有鉴于此, 苏黎世联邦理工学院 Javier Pérez-Ramírez 验证碳和金属位点在乙炔的氢氯化反应中起到的双功能机理。
本文要点
要点1.  通过原位 XAS 和其他光谱表征和动力学分析,在各种不同反应条件表征催化剂的单原子( Pt, Au, Ru )和碳基底(活化碳,非活化碳,氮掺杂碳)。
要点2.  表征发现, 金属原子活化 HCl ,金属位点相邻的碳位点结合乙炔 。通过分析金属原子位点的配位环境进行理论模拟,从而提出基底可能结合乙炔的位点以及可行的反应机理。本文研究将催化剂的概念从单原子催化剂扩展至组合催化,说明在调控和设计催化剂中,优化金属位点和担载材料都非常重要。
Vera Giulimondi, Andrea Ruiz-Ferrando, Georgios Giannakakis, Ivan Surin, Mikhail Agrachev, Gunnar Jeschke, Frank Krumeich, Núria López, Adam H. Clark & Javier Pérez-Ramírez, Evidence of bifunctionality of carbons and metal atoms in catalyzed acetylene hydrochlorination.Nat Commun 14, 5557 (2023)
DOI: 10.1038/s41467-023-41344-0
https://www.nature.com/articles/s41467-023-41344-0
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