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ACS Catalysis：N,O配位Co单原子催化温和烯烃氧化

时间：2023-09-19 来源：浏览：

ACS Catalysis：N,O配位Co单原子催化温和烯烃氧化

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通过 O ₂ 对碳氢化合物的氧化反应是重要的工业反应，但是目前的碳氢化合物氧化反应通常长需要高温和高压反应条件。

有鉴于此， 北京大学徐冰君等 报道一种原子分散 Co 催化剂（ Co ₁ /NOC ），这种催化剂能够在温和反应条件将烯烃转化为酮或醇，并且具有优异的活性和选择性。

本文要点

要点1. 通过同位素标记实验和中间体捕获实验，说明该反应过程包括异相的氢原子转移以及碳中心自由基过程，以及随后的分子 O ₂ 活化。

要点2. Co ₁ /NOC 催化剂的催化活性比均相 HAT 的 Co 催化剂更好。 Co ₁ /NOC 的氮掺杂碳基底为催化活性位点提供合适的配位环境， Co ₁ /NOC 具有更多的 O 配位，导致 Co 原子的 d 能带中心向下移动，因此 Co ₁ /NOC 的 TOF 比 Co ₁ /NC 提高三倍。此外， Co ₁ /NOC 催化剂能够对具有敏感官能团的苯乙烯进行氧化转化，实现对 C-C 双键的选择性氧化。

Kaiyue Zhao, Qikai Shen, Yu Tao, Jieran Li, Maolin Wang, Chen Li, and Bingjun Xu*, Atomically Dispersed N/O-Coordinated Cobalt Catalyst Enables Aerobic Oxygenation of Olefins under Ambient Conditions, ACS Catal. 2023, 13, 12591–12600

DOI: 10.1021/acscatal.3c03209

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03209

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