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李映伟/房瑞琪Nature子刊：CuN4/CoN4@NC实现高效合成天然黄酮

时间：2023-01-08 来源： 浏览：

李映伟/房瑞琪Nature子刊：CuN4/CoN4@NC实现高效合成天然黄酮

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单原子（SA）催化剂为追求优异的催化性能提供了广泛的可能性，但其制备在热解过程中仍存在金属聚集和孔隙坍塌的问题。
基于此， 华南理工大学李映伟教授和房瑞琪副教授（共同通讯作者）等人 报道了一种通用的介质诱导渗透沉积策略，可以同时实现金属物种的单分散和非金属物种的可控转化，并合成了一系列N掺杂碳负载的SAs或异SAs（M a N 4 /M b N 4 @NC，M a =Cu、Co、Ni、Mn；M b =Co、Cu、Fe；NC=N-掺杂碳）。
其中，CuN 4 /CoN 4 @NC具有高活性和选择性，可以实现苯甲醛的完全转化和99%的黄酮产量。
通过DFT计算，作者验证了CuN 4 /CoN 4 @NC的形成机制。将原始Cu-ZIF-8的结构模型简化为CuN 4 /ZnN 4 @NC，将熔融态KCl-KBr介质构建为K 8 Cl 2 Br 6 或K 16 Cl 4 Br 12 。
在CuN 4 /ZnN 4 @NC中，带正电的Cu和Zn原子倾向于与Cl和Br阴离子配位。Cu原子对Cl − 和Br − 的吸附能为-0.63 eV，高于Zn原子的吸附能（分别为-1.25 eV和-1.20 eV）。
由于能量较低，Zn更倾向于与Cl − 结合形成CuN 4 /ZnN 4 @NC-K 16 Cl 4 Br 12 。随后，熔融盐以Zn-K 8 Cl 2 Br 6 的形式从CuN 4 /ZnN 4 @NC中去除Zn物种，该过程的能量变化为-0.54 eV。
接着，Co- K 8 Cl 2 Br 6 （生成方式与Zn-K 8 Cl 2 Br 6 相似）定位到残渣CuN 4 /vacN 4 @NC-K 16 Cl 4 Br 12 中形成的空位（vac）上，Co原子与四个N原子配位形成CuN 4 /CoN 4 @NC-K 16 Cl 4 Br 12 ，该过程的能量变化为-1.59 eV。最后，通过彻底清洗去除K 8 Cl 2 Br 6 后得到CuN 4 /CoN 4 @NC。
Atomic design of dual-metal hetero-single-atoms for high-efficiency synthesis of natural flavones. Nat. Commun., 2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-35598-3.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35598-3.
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