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孙世刚/楼耀尹Nature子刊：FE近100%！CuCo纳米片实现安培级电合成氨

时间：2023-01-08 来源： 浏览：

孙世刚/楼耀尹Nature子刊：FE近100%！CuCo纳米片实现安培级电合成氨

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为实现低碳排放和环境保护，开发能够将硝酸盐（NO 3 − ）有效还原为氨（NH 3 ）的电催化剂越来越受到关注。
基于此， 厦门大学孙世刚院士和楼耀尹博士（共同通讯作者）等人 报道了一种CuCo双金属催化剂，其具有类似Cu型亚硝酸盐还原酶的双功能性，通过两个活性中心的协同作用去除NO 2 - 。
其中，Co充当电子/质子的供体中心，而Cu有利于NO x - 的吸附/结合。CuCo纳米片电催化剂在-0.2 V下，电流密度为1035 mA cm −2 时可提供100±1%的法拉第效率（FE），NH 3 的生成速率达到4.8 mmol cm -2 h -1 （960 mmol g cat -1 h -1 ）的高活性。
通过DFT计算，作者在原子水平上揭示了Cu、Co和CuCo上的NO 3 − RR机制。
作者计算了*NO 3 物种及其衍生物在Cu(111)、Co(111)和CuCo(111)表面上的吉布斯自由能（ΔG）。
就热力学而言，Cu(111)、Co(111)和CuCo(111)上的速率决定步骤（RDS）为初始*NO 3 吸附步骤，CuCo(111)上所需能量（0.17 eV）(0.17 eV)较Cu(111)（0.61 eV）和Co(111)（0.34 eV）低，表明CuCo(111)上对NO 3 − 的吸附更强。Co(111)上初始的*NO 3 形态的ΔG比Cu(111)上的要低，导致更好的NO 3 − RR性能。
对比Co(111)上*NO 3 和*H的ΔG，*H的吸附更强，而NO 3 − 的吸附较差。引入Cu原子改变了CuCo(111)的电子结构，增强了NO 3 − 在CuCo(111)上的吸附，同时Co位点被Cu点位部分取代也降低了*H位的覆盖率。
因此，Cu 50 Co 50 中电子的重新分配促进了电子的转移速率，提高了NO 3 − RR的催化动力学。Cu和Co位点在Cu 50 Co 50 上的共同调节可以平衡*H和*NO 3 的吸附能，不仅降低了NO 3 − 还原的能势障，而且提高了加氢性能。
Ampere-level current density ammonia electrochemical synthesis using CuCo nanosheets simulating nitrite reductase bifunctional nature. Nat. Commun., 2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-35533-6.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35533-6.
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