能带反折叠方法在磁性材料中的应用(上)-铁磁态能带计算

如果我们想研究某个包含奇数个磁性原子的磁性体系分别在铁磁态和反铁磁态下的电子结构性质，需要分别使用初基原胞和超胞模型进行计算。然而，这时会面临一个问题：即不能直接比较铁磁态（原胞）和反铁磁态（超胞）的能带结构。我们可使用能带反折叠方法把反铁磁态下的超胞能带结构反折叠到原胞布里渊区，从而实现直接比较不同磁态下的能带结构的变化。

我们以具有立方晶格的NiO为例，其原胞只包含一个Ni原子，准备好POSCAR文件和INCAR：

Generated by ATOMKIT code  1.000000     2.9816003000000002    0.0000000000000000    0.0000000000000000     1.4908001500000003    2.5821416037313036    0.0000000000000000     1.4908001500000003    0.8607138679104346    2.4344664506430820    Ni   O      1     1 Direct     0.0000000000000000    0.0000000000000000    0.0000000000000000    Ni1     0.5000000000000000    0.5000000000000000    0.5000000000000000    O1

ISTART = 1 ISPIN = 2 MAGMOM = 3.5 0.0 LREAL = .FALSE. LWAVE = .TRUE. LCHARG = .TRUE. ADDGRID= .TRUE. ISMEAR = 0 SIGMA = 0.05 LORBIT = 11 NEDOS = 2001 NELM = 60 EDIFF = 1E-08

POTCAR文件可通过 vaspkit-303 生成，这里结构优化计算略过。为了计算铁磁态下的能带结构，首先调用 vaspkit-303 产生KPATH.in和PRIMCELL.vasp文件；接下来执行 cp PRIMCELL.vasp POSCAR ， 因为KPATH.in文件中的高对称点在倒格矢空间的坐标是基于PRIMCELL.vasp文件中的晶格信息生成，因此这一步一般不能省略，除非POSCAR和PRIMCELL.vasp晶格基矢完全一致可跳过此步，否则算出能带可能是错误的。还有这一步需在用于下一步能带计算的CHGCAR文件生成之前完成 。NiO原胞结构和推荐能带示意图如下图所示：

再调用 vaspkit-251 产生用于能带计算的KPOINTS，推荐使用杂化能带 KPOINTS 格式计算能带，这种格式是通用的，即使采用GGA/LDA泛函计算能带也同样适用。虽然计算量相比传统的两步法略有增加，但省事，只需计算一步即可得到能带结构，而且还可利用VASPKIT软件内置四面体计算方法在提取能带数据时同时得到态密度（见下文），可省去单独计算态密度步骤。

 ------------>> 251  -->> (01) Reading Structure from POSCAR File...  -->> (02) Reading Input Parameters From INCAR File...  ======================== K-Mesh Scheme ==========================  1) Monkhorst-Pack Scheme  2) Gamma Scheme  0)   Quit  9)   Back  ------------->> 2  +---------------------------- Tip ------------------------------+  Input Kmesh-Resolution Value  for  SCF Calculation:  (Typical Value: 0.02-0.04 is Generally Precise Enough)  ------------>> 0.03            # 决定自洽计算（权重不为零）的K点密度  Input Kmesh-Resolution Value along K-Path  for  Band Calculation:  (Typical Value: 0.03-0.05  for  DFT and 0.04-0.06  for  hybrid DFT)  ------------>> 0.04            # 决定能带计算（权重为零）的K点密度  +---------------------------------------------------------------+  -->> (03) Reading K-Path From KPATH.in File...  +-------------------------- Summary ----------------------------+  K-Mesh  for  SCF Calculation:   14   14   14             # 权重不为零的0的K点，用于得到正确的电荷密度和费米能级  The Number of K-Points along K-Path No.1:  37          # 第一个能带路径一共取37个  The Number of K-Points along K-Path No.2:  13  The Number of K-Points along K-Path No.3:  39  The Number of K-Points along K-Path No.4:  32  The Number of K-Points along K-Path No.5:  26  The Number of K-Points along K-Path No.6:  18          # 最后一个能带路径一共取18个  +---------------------------------------------------------------+  -->> (04) Written KPOINTS File!

接下来调用VASP进行计算，计算结束后调用 vaspkit-252 得到能带计算数据BAND.dat文件。

• 如果在~/.vaspkit文件中设置 GET_DOS_FROM_HYBRID_BAND = .TRUE. ，则自动在提取能带时采用四面体方法计算得到总态密度数据TDOS.dat文件（仅适用于杂化能带计算KPOINTS格式） 。注意该计算一般耗时几分钟，需耐心等待片刻；

• 如果在 ~/.vaspkit 文件中设置 AUTO_PLOT = .TRUE. 则自动开启自动画图功能 ；

• 如果在 ~/.vaspkit 文件中设置 GET_INTERPOLATED_DATA = .TRUE. 则自动开启能带插值功能 。

如果以上三个功能均开启，运行 vaspkit-252 输出如下信息：

 ------------>> 252  -->> (01) Reading Input Parameters From INCAR File...  +---------------------------------------------------------------+  |       >>> The Fermi Energy will be  set  to zero eV <<<         |  +---------------------------------------------------------------+  -->> (02) Reading Fermi-Energy from DOSCAR File...  -->> (03) Reading Structure from POSCAR File...  -->> (04) Reading Energy-Levels From EIGENVAL File...  -->> (05) Reading KPT-Params  in  the First Line of KPOINTS File...  -->> (06) Reading K-Path From KPATH.in File...  -->> (07) Written KLABELS File!  +---------------------------- Tip ------------------------------+  You Have Set GET_INTERPOLATED_DATA = .TRUE.  in  ~/.vaspkit file.       # 能带插值功能提示信息  Thus the Interpolated (Projected) Band-Structure will be Output.  Interpolation Method: cubic  Interpolation Spacing:  0.010  You CAN Reset the above parameters  in  ~/.vaspkit file.  +---------------------------------------------------------------+  -->> (08) Written BAND.dat File!  -->> (09) Written REFORMATTED_BAND_UP/DW.dat Files!  -->> (10) Written KLINES.dat File!  -->> (11) Written BAND_GAP File!  +-------------------------- Summary ----------------------------+   Brillouin-zone Integration: Optimized Tetrahedron   More details are given  in  Ref: Phys. Rev. B 89, 094515 (2014)       # 总态密度计算功能提示信息   EMIN, EMAX and NEDOS: -20.00  20.00  2000   You CAN Reset the EMIN, EMAX & NEDOS values  in  ~/.vaspkit file.  +---------------------------------------------------------------+  -->> (12) Written TDOS.dat File!  +---------------------------- Tip ------------------------------+  | Make sure you have installed python & matplotlib successfully.|  | The plot utility is under development  in  the preview release. |  |  You CAN custom plot parameters  in  PLOT.in file  if  it exists, |  |   or  in  ~/.vaspkit file  if  the PLOT.in file does NOT found.   |  +---------------------------------------------------------------+  -->> (13) Reading Plot Setting from the PLOT.in File...              # 自动绘图功能提示信息  ========================= Plot Option ===========================  1. BAND Only  2. BAND + TDOS  ------------>> 2                                                                     # 选择2同时输出能带和总态密度图  -->> (14) Written BAND_DOS.pdf File!

所计算得到的铁磁态能带和态密度如下图所示：

需要提醒的是VASPKIT标准版中无法自定义画图宽高比、分辨率及出图格式，其他绘图参数可自定义。 想要了解如何使用能带反折叠方法计算反铁磁态的有效能带，请继续关注我们的下一篇文章。

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