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今日Science：电子全息术让你看见金属纳米颗粒电荷状态！

时间：2022-10-14 来源：浏览：

今日Science：电子全息术让你看见金属纳米颗粒电荷状态！

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收录于合集

第一作者：Ryotaro Aso

通讯作者：Ryotaro Aso, Yasukazu Murakami

通讯单位：日本九州大学

【研究亮点】

表征负载型金属催化剂的一个目标是实现对与催化活性密切相关的电荷状态的逐个粒子分析。本文使用具有超高灵敏度和精密度的电子全息术直接识别负载在二氧化钛上的单个铂纳米粒子 (NP) 的电荷状态。对在真空中的部分NP进行复杂的相移分析，可以发现单个Pt NP周围的轻微电位变化。铂充电的潜在机制可以通过铂和二氧化钛之间的功函数差异以及根据电荷转移过程的第一性原理计算来解释。

【主要内容】

负载在氧化物表面上的金属NP可以作为燃料化学品生产和污染清理的多相催化剂。其催化性能不仅可以通过NP的几何结构（如尺寸、形状和组成）来调整，还可以通过它们与氧化物载体的相互作用来调整，例如通过电子金属-载体相互作用。来自载体的电荷转移可以使金属NP带电，这可能通过d带中心的移动影响分子在催化剂表面上或离开催化剂表面的吸附和解吸。同时，晶格应变也可以改变催化金属的电子态。因此，确定单个NP上的电荷状态和分布极其重要，并确定NP结构及其对氧化物的取向的任何变化。电子全息术是一种与透射电子显微镜 (TEM) 相关的方法，它为这个问题提供了理想的解决方案，因为它可以通过测量入射电子波的相移来揭示单个NP的结构和静电势。然而，表征单个NP中的本征充电需要短的电子曝光时间来抑制不希望出现的辐射诱导现象，因此需要进一步改进电子全息术。

为了解决这个问题，日本九州大学Yasukazu Murakami教授，Ryotaro Aso教授等人提出了使用具有球差校正器的1.2-MV原子分辨率全息显微镜，在机械和电气干扰可忽略不计的情况下进行全息图采集，并通过图像处理和对纳米粒子外部成像相移的数据拟合，计算了单个Pt NP 携带的电子数量或其电荷状态。本文提出的测量技术使他们能够确定Pt NP 的电荷状态如何受到TiO ₂ 载体的影响。除了TiO ₂ 和Pt界面的特征外，与TiO ₂ 载体接触的单个Pt NP 上的电荷数与Pt NP 从其完美结构的结构扭曲度有关。结构扭曲程度越高，NP携带的电荷就越多。而电荷是正电荷还是负电荷则取决于PtNP和TiO ₂ 载体之间的相对晶体取向。根据NP结构（晶格应变）或其在TiO ₂ 载体上的取向，Pt NP可能会获得或失去一到六个电子电荷。这些发现为理解负载金属NP的电荷状态以及表面催化反应提供了新的见解，并展示了如何通过晶体学表征定性地获得提高催化性能的关键实验参数。