ACS Catalysis：Cu-Sn硫化物原位动态重构高效电催化CO2制甲酸

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电化学 CO ₂ 还原制备燃料和化学品是实现碳平衡的一种具有前景的方法，目前人们从改善催化剂本征活性和催化反应效率的角度，发展了非常多的催化剂，但是人们对这些催化剂在工作条件的动态变化情况和原位情况并不清楚。

有鉴于此， 电子科技大学夏川、中国科学技术大学陈维等 报道通过 Cu ₂ SnS ₃ 和 CuS 预催化剂在电化学 CO ₂ 还原反应过程中动态的相变、还原和结构重构情况进行研究。

本文要点

要点 1.   发现催化剂发生结构重构后在 CO ₂ 电化学还原制备甲酸的反应中，以较高的部分电流密度（ -241 mA cm ^-2 ）和非常高的法拉第效率（ 96.4 % ）在流动电化学反应池实现了高达 124889.9 μmol mg ^-1  h ^-1 的甲酸产率。

要点 2.  通过理论计算进一步验证了吸附质与基底之间的强电荷相互作用能够增强电荷转移，导致生成 OCHO* 和 HCOOH* 中间体的能量降低，因此在催化反应中实现了较高的甲酸选择性。

这项工作为揭示原位催化剂动态重组过程提供经验，而且为设计具有高催化活性和高选择性的催化剂提供机会。

Ke Li, Jingwen Xu, Tingting Zheng, Yuan Yuan, Shuang Liu, Chunyue Shen, Taoli Jiang, Jifei Sun, Zaichun Liu, Yan Xu, Mingyan Chuai, Chuan Xia*, and Wei Chen*, In Situ Dynamic Construction of a Copper Tin Sulfide Catalyst for High-Performance Electrochemical CO ₂  Conversion to Formate, ACS Catal. 2022, 12, 9922–9932

DOI: 10.1021/acscatal.2c02627

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c02627

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