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Nano Letters：单原子催化剂不对称配位工程强化d-p轨道杂化助力锂-硫电池

时间：2022-08-06 来源： 浏览：

Nano Letters：单原子催化剂不对称配位工程强化d-p轨道杂化助力锂-硫电池

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虽然单原子催化剂（ SACs ）已被广泛应用于锂 - 硫（ Li-S ）电池中，但通常报道的非极性过渡金属 -N 4 配位催化剂对穿梭多硫化锂（ LiPSs ）的吸附和催化活性较差。
近日， 苏州大学 Liang Zhang 提出了 d 轨道活化策略，通过采用用于 Li-S 电池的 SACs 的配位对称工程来加强 d-p 轨道杂化。
本文要点
要点 1.   实验表征和理论计算结果显示，不对称配位的 Fe-N 3 C 2 -C 通过激活 d x 2 -y 2 和 d xy 轨道导致额外 π 键的形成，这保证了增强的硫亲和力，从而加速了 LiPSs 氧化还原动力学，促进了电荷转移。
要点2 .  利用 Fe-N 3 C 2 -C 组装的 Li-S 电池在 1000 次循环后具有良好的长期循环稳定性，容量衰减率为 0.053%/ 次，面积容量为 6.1 mAh cm −2 ，高硫负载量为 6.6 mg cm −2 ， E/S 比为 8 μL mg −1 。
这项工作展示了配位对称工程所采用的 d 轨道活化策略对提高 LiPSs 氧化还原动力学的可行性，为用于 Li-S 电池具有高催化活性 SACs 的合理设计提供了启示。
Genlin Liu, et al, Strengthened d-p Orbital Hybridization through Asymmetric Coordination Engineering of Single-Atom Catalysts for Durable Lithium-Sulfur Batteries, Nano Lett., 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02183
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c02183
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