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高可靠性和超长寿命使水-氢气（H
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）电池成为大规模储能的理想选择，但Pt催化剂的碱性析氢和氧化反应（HER/HOR）活性较低，严重阻碍了其在H
2
电池中的广泛应用。
基于此，
中国科学技术大学陈维教授等人
报道了以超快电脉冲方法，制备了一种由炭黑负载钌镍合金纳米颗粒（RuNi/C）的高活性电催化剂，用于镍-氢气（Ni-H
2
）电池。
RuNi/C催化剂在50 mV时具有2.34 A mg
−1
的超高HOR质量活性，在电流密度为10 mA cm
−2
时具有19.5 mV的HER过电位。Ni-H
2
(RuNi)电池还可在-25 °C至+50 °C下高效运行，在5-50 mA cm
−2
的电流密度下，在1500次循环后，容量和效率衰减可以忽略不计。
需注意，Ni-H
2
(RuNi)电池在280 mg cm
-2
（60 mAh cm
-2
）的超高正极Ni(OH)
2
负载和62.5 μg cm
-2
的低负极Ru负载下实现了高达183 Wh kg
-1
的电池级能量密度。
通过DFT计算，作者模拟了Ru(101)和RuNi(101)对HER/HOR的反应途径。首先研究了HER对H
2
O的吸附，相应的差分电荷密度填色优化构型如图所示。
Ru(101)和RuNi(101)的表面边缘Ru原子被识别为H
2
O的吸附位点，水吸附后Ru(101)和RuNi(101)的边缘Ru原子发生了明显的电子相互作用和电子重排。化学吸附后的H
2
O分子被活化，H-O键长度增加，H
2
O的偏态密度（PDOS）发生变化。
此外，作者计算得到的自由能图，包括H
2
O吸附、H
2
O解离、氢气吸附和氢气生成，以进一步了解Ru和RuNi催化剂在碱性HER/HOR可逆性上的差异。在可逆HER/HOR过程中，自由能爬升最高的步骤被认为是速率决定步骤（RDS）。
RuNi(101)将HER中*OH的解吸步骤确定为RDS，其自由能爬升为0.41 eV，这是Volmer过程的最后一步。Ru(101)在HER过程中*OH的解吸也是RDS，比RuNi(101)困难得多，其自由能爬升更高，为0.71 eV。结果表明，从热力学的角度来看，RuNi(101)可实现更好的可逆碱性HER/HOR性能。
Ultrafast Electrical Pulse Synthesis of Highly Active Electrocatalysts for Beyond-industrial-level Hydrogen Gas Batteries.
Adv. Mater.,
2023
, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202300502.
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计算内容涉及OER、HER、ORR、CO
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RR、NRR自由能
台阶图
、火山理论、d带中心、
反
应路径
、掺杂、缺陷、表面能、吸附能
等
。
