长安大学ACS Catalysis：CdS-SH/TiO2异质结助力木质素中C-O键断裂
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C β -O键的选择性断裂对木质素转化为高价值芳香单体具有很大的潜力。基于此， 长安大学李宇亮教授等人 报道了一种CdS-SH/TiO 2 异质结光催化剂，用于C β -O键的高效选择性断裂。利用CdS-SH和TiO 2 纳米片构建II型异质结，增强了光吸收范围，进一步增加了光生电子-空穴对的分离，从而获得了较高的催化活性。以2-苯氧基-1-苯乙醇为模型底物，在轻度光照下，苯酚收率为85%，苯乙酮收率为87%。
作者分别使用(NH 4 ) 2 C 2 O 4 、K 2 S 2 O 8 和DMPO作为空穴(h + )、电子(e − )和C α -O•自由基中间捕获剂。由于位阻因素和PP-ol C α 上的低自旋密度分布，不利于C α 中心的形成，DMPO主要捕获C α -O•自由基。
(NH 4 ) 2 C 2 O 4 和K 2 S 2 O 8 的加入抑制了PP-ol的转化率以及Phol和AP的产率，表明e − 和h + 都能促进催化反应。此外，DMPO的加入几乎完全抑制了PP-ol的转化，进一步表明C α -O•自由基中间体在催化转化过程中起关键作用。
作者提出了CdS-SH/TiO 2 II型异质结光催化剂光催化木质素模型化合物PP-ol转化的可能机制。在模拟阳光照射下，CdS-SH和TiO 2 中的电子被激发到它们的导带（CB），在价带（VB）中留下空穴。由于CdS-SH与TiO 2 之间存在异质结界面，CdS-SH的CB中的电子迅速迁移到TiO 2 的CB中，而TiO 2 的VB中的空穴则迁移到CdS-SH的VB中。因此，异质结结构的形成显著地增强了光生电子-空穴对的分离。
CdS-SH/TiO 2 Heterojunction Photocatalyst Significantly Improves Selectivity for C-O Bond Breaking in Lignin Models. ACS Catal., 2023 , DOI: 10.1021/acscatal.3c03309.
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