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在人工光合作用中，串联催化已成为一种有吸引力的方法，即通过不同位点的连续步骤促进CO
2
还原为高价值的多碳（C
2+
）产物。基于此，
同济大学陈作锋教授和上海电力大学李和兴教授等人
报道了一种Cu单原子（Cu SAs）在In
2
O
3
上的配位的串联光催化剂（In
2
O
3
/Cu-O
3
），其轨道杂化，用于在纯水中产生的化学测量O
2
的CO
2
到C
2
的有效转化。在不添加任何牺牲剂和光敏剂的情况下，In
2
O
3
/Cu-O
3
在可见光照射下的乙醇收率为20.7 μmol g
−1
h
−1
，选择性为85.8%。
通过密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了In
2
O
3
/Cu-O
3
的活性位点和串联机理，并阐明了轨道杂化相互作用与CO
2
RR制C
2
产物的关系。作者利用Cu SAs构建了三种不同构型的结构模型，其中Cu分别与In
2
O
3
的2、3或4个氧原子键合，分别模拟了2-、3-或4-配位的Cu SAs。
差电荷密度（DCD）和Bader电荷分析显示，0.6596 e
−
直接从In
2
O
3
/Cu-O
3
中的邻近原子转移到Cu SAs，导致Cu位点的电子显著积累，In位点的电子大量耗尽。Cu-O-In单元的不对称电子分布导致Cu原子周围的缺电子环境，强烈吸引CO
2
的孤对电子，有利于CO
2
的吸附。
作者将涉及12个质子-电子转移的整个CO
2
制乙醇反应分为三个独立但相互关联的部分：*CO的形成；C-C耦合；随后的质子-电子转移过程以产生乙醇。In
2
O
3
/Cu-O
3
具有两个CO
2
还原催化中心：Cu SAs-free In
2
O
3
域和Cu-O-In单元域。
CO的增强吸附对于实现对C
2
产物的高选择性很重要，因为*CO的高覆盖对于后续的C-C偶联反应至关重要。*CO在In
2
O
3
/Cu-O
3
和In
2
O
3
上的吉布斯自由能值表明，Cu SAs-free In
2
O
3
域和Cu-O-In单元域都有利于富集*CO覆盖，并有可能使*CO从In
2
O
3
向Cu SAs迁移。
Electronic modulation of a single-atom-based tandem catalyst boosts CO
2
photoreduction to ethanol.
Energy Environ. Sci.,
2023
, DOI: 10.1039/D3EE02643D.
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