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朱向东/王少彬Natutre子刊：快速自热合成铁基纳米材料，增强高级氧化去除难降解有机物

时间：2023-09-04 来源： 浏览：

朱向东/王少彬Natutre子刊：快速自热合成铁基纳米材料，增强高级氧化去除难降解有机物

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土壤和水的有机污染严重威胁人类健康，利用金属催化氧化剂(过硫酸盐)产生高活性氧物种(如羟基自由基)的高级氧化技术(AOP)，被认为是解决日益严重的有机污染问题的有效方法。铁基催化剂在高级氧化法废水处理中具有广阔的应用前景，但这些材料的制备往往涉及复杂和能源密集的合成。此外，由于制备条件的固有限制，实现催化剂的全部潜力具有挑战性。因此，开发有效的铁基催化剂制备方法对于通过AOP处理废水中的有机污染物起着至关重要的作用。
近日， 复旦大学朱向东 和 阿德莱德大学王少彬 等开发了一种软碳辅助闪速焦耳加热(FJH)技术，通过快速升温、电击、冷却等步骤，将低品位铁矿和软碳同时转化为嵌入薄层石墨烯中的富电子纳米Fe 0 /FeS异质结构(Fe 0 /FeS/C)，并比较了它们在高级氧化反应和常规热解反应中的催化性能。
具体而言，该工艺能源效率高，消耗的能源比常规热解少34倍；密度泛函理论(DFT)计算结果表明，FJH诱导的富电子纳米Fe 0 /FeS异质结嵌入石墨烯中，与过硫酸钠(PDS)形成双齿双核结构，提高了电子转移能力和O-O键长，有利于难降解有机物的去除。
在AOP试验中，氯霉素(CAP)通过过硫酸钠(PDS)的催化活化而降解。其中，Fe-C-FJH的去除率最高可达94.1%，并且软碳基质显着提高了CAP去除效率，因为软碳基质(水热炭)有助于产生高温以增强前体的自加热。同时，Fe-C-FJH 比传统方法制备的纯Fe催化材料或复合物具有更高的CAP去除效率，这进一步说明了FJH技术的优势。此外，研究人员进一步研究了FJH功率对Fe 0 /FeS/C催化降解氯霉素性能的影响。
结果表明，随着功率和焦耳热的增加，氯霉素的降解效率显著提高。高功率可以诱导强烈的FJH反应，而较低的功率不能提供足够的焦耳热来打破Fe-S键，剥离碳化的基底，形成纳米Fe 0 /FeS异质结和薄层石墨烯。综上，该项工作证明FJH工艺可以克服传统的缺点，为开发一系列更有效的铁基AOP材料开辟一条新的途径。
Rapid Self-heating Synthesis of Fe-based Nanomaterial Catalyst for Advanced Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40691-2
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