新南威尔士大学T. David Waite团队ES&T | 均相芬顿反应中定量测定高价铁离子和羟基自由基产生速率的挑战
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英文原题： Carbocatalysts for Enhancing Permanganate Oxidation of Sulfisoxazole
通讯作者 ：张静 教授，哈尔滨工业大学。
高锰酸盐（Mn（VII））由于其稳定性和易于处理而广泛应用于水净化，但它是痕量有机污染物（TrOC）的温和氧化剂。因此，对于增强反应动力学的策略，特别是与有效且经济的碳催化剂组合的策略，存在显著的兴趣。哈尔滨工业大学 张静教授 团队比较了4种碳催化剂（石墨、氧化石墨烯（GO）、还原型GO（rGO）和氮掺杂型GO（N-rGO））对Mn（VII）氧化磺胺异恶唑（SSX）的催化性能，发现GO的催化性能最好。 相关研究成果以“ Carbocatalysts for Enhancing Permanganate Oxidation of Sulfisoxazole ”为题在环境领域顶级期刊ES&T发表（2023年2月2日）
结果显示，Mn(VII)/GO体系对TrOCs具有较好的广谱去除能力。由此提出，SSX在 Mn(VII) -GO悬浮液中的降解遵循两种途径：（i）通过Mn物质[ Mn(VII) 和原位形成的MnO2(s)] 直接氧化 SSX和（ii） 碳催化剂途径 ，其中GO充当电子介体，从SSX接受电子并将它们转移到 Mn(VII) 。开发了一个数学模型来显示每个平行路径的贡献，并发现单电子转移是加速 Mn(VII) /GO系统中SSX去除的主要原因。研究结果表明，GO为提高 Mn(VII) 的反应活性提供了一种简单有效的策略，并为GO催化SSX与 Mn(VII) 的氧化还原反应机理提供了理论依据。
主要结论：
与金属催化剂相比，碳催化剂被认为是绿色催化剂。本研究应用GO来提高Mn(VII)与SSX和相关TrOCs的反应性，表明GO作为电子介体，从污染物中接受电子并将其释放给氧化剂，这对于理解GO在催化 Mn( V II) 反应中的内在作用至关重要。但氧化石墨烯在水中以胶体形式存在，难以回收利用。鉴于此，本研究为快速去除水溶液中难降解TrOCs的 Mn( V II) 取向碳催化剂的设计和合成提供了合理的指导。因此，通过结构工程和表面改性制备具有更大粒径和定制功能基团的碳催化剂仍需进一步研究。碳催化剂成本低、环境友好、来源广泛，比均相氧化还原介体更有应用前景。碳催化剂− Mn( V II) 系统在水处理工艺中具有吸引力，具有去除广谱TrOC的理想能力。为了全面了解碳催化剂− Mn( V II) 技术，还需要进一步研究以检查其在复杂基质（如工业废水）中的性能。 但由于碳催化剂催化 Mn( V II) 氧化的研究还处于早期阶段，需要进一步的连续流反应器实验和中试来评估碳催化剂- Mn( V II) 体系的工业应用前景。
通讯作者简介：
张静，哈尔滨工业大学环境学院教授，博士生导师。主持 2 项国家自然科学基金面上项目、1 项国家自然科学基金青年项目、1 项国家重点研发子课题、2 项省部级项目、2 项重点实验室开放基金，同时 2016-2018 年获得了中国博士后国际交流计划派出项目支持赴美国开展博士后研究两年。以第一/通讯作者发表论文 40 余篇。作为第一发明人获授权国家发明专利10余项，其中4项实现转让。任Environmental Science & Ecotechnology期刊和《净水技术》期刊青年编委 。
研究领域：1. 饮用水水质安全保障：采用高锰酸钾、高铁酸钾、臭氧等物化处理技术降解水中新型有机污染物，涉及工艺强化，机理探索，有机物的结构转变与毒性评估等。2. 生物质能源催化转化及高效纳米催化剂研制与应用：将废弃油脂转化为航空煤油和柴油等燃料，涉及工艺和过程创新，催化剂的开发与应用，全生命周期分析等。
来源： 环境工程与科学
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