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(纯计算)明尼苏达大学Nat. Commun.: 载体极化催化: 阐明和打破线性关系

时间：2023-12-07 来源： 浏览：

(纯计算)明尼苏达大学Nat. Commun.: 载体极化催化: 阐明和打破线性关系

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2023年11月28日，Nat. Commun.在线发表了明尼苏达大学Turan Birol 课题组的研究论文，题目为《 Programmable catalysis by support polarization: elucidating and breaking scaling relations 》。

催化剂设计的历史过程集中在通过优化组成、晶体结构或使用载体来永久性地修饰活性位点的电子结构。这种方法在催化方面取得了重大进展，但面临静态催化位点的基本限制， 称为 Sabatier原理 。在催化领域中， Sabatier原理及其线性关系已被广泛用于寻找和筛选新的催化剂。然而，这些强大的工具也可能成为催化剂控制和突破的局限。

在此研究中，为了克服这一挑战，作者提出了一种从第一性原理研究载体极化控制催化剂的有效方法。研究对具 有PbTiO 3 绝缘 体载体的Pt (100) 薄膜催化剂/电极进行了计算评估，以了解载体极化与覆盖Pt催化剂性能之间的定量关系。结果表明， 催化剂的性质 取决于 载体的极化，而与载体自发极化的大小无关 。该方法能够阐明在不同的载体极化值下结合能之间的线性关系。此外，研究观察到 载体极化控制表面线性关系的 打破 。通过研究表面电子结构，并将诱导电荷分解为来自不同原子和轨道的贡献，确定了导致线性关系 打破 的界面固有结构性质。具体而言， 底层 氧化物载体的位移将其对称性施加在催化剂上，导致不同吸附位点之间的 线性关系打破 。

图1  固体中具有正斜率和极化的过渡态 线性 图解

图2  载体 极化的结构和能量变化

图3 载体 极化的电荷和能带结构响应

图4 具有载体极化的热力学和动力学催化剂控制

图5  载体 极化的轨道比电荷密度响应

【 论文链接 】
Jung, S., Pizzolitto, C., Biasi, P. et al. Programmable catalysis by support polarization: elucidating and breaking scaling relations. Nat. Commun ., 2023 , 14, 7795. https://doi.org/10.1038/s41467-023-43641-0

【其他相关文献】

[1] Mehta, P., Barboun, P., Herrera, F.A. et al. Overcoming ammonia synthesis scaling relations with plasma-enabled catalysis. Nat. Catal ., 2018 , 1, 269–275. https://doi.org/10.1038/s41929-018-0045-1
[2]  Khorshidi, A., Violet, J., Hashemi, J. et al. How strain can break the scaling relations of catalysis. Nat. Catal ., 2018 , 1, 263–268. https://doi.org/10.1038/s41929-018-0054-0
[3]  Pérez-Ramírez, J., López, N. Strategies to break linear scaling relationships.  Nat. Catal .,  2019 , 2, 971–976 . https://doi.org/10.1038/s41929-019-0376-6
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