ACS Catalysis：硅酸铜纳米管，苯酚加氢脱氧制环己烷！

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在生物质可再生资源的利用中，加氢脱氧（ HDO ）是生物油提质过程中最关键的步骤之一。

近日， 天津大学 Xinbin Ma ， Yujun Zhao ，天津工业大学 Donghai Mei 成功制备了一系列层状硅酸铜纳米管（ CuPSNT ）催化剂，并将其应用于苯酚 HDO 化学反应合成环己烷。

本文要点

要点1.  研究人员用水热法合成了一系列不同 Cu/Si 比（ Cu _x Si _y ）的 CuPSNT 催化剂。以 Cu ₁ Si ₁ 为例，在去离子水中溶解了约 10 mmol Cu(NO ₃ ) ₂ ·3H ₂ O 和 40 mmol NH ₄ Cl ₂ 。然后，加入 7.5 mL NH ₃ ·H ₂ O ，得到蓝色溶液。然后，滴加 10 mmoL 硅溶胶。然后将混合物转移到水热高压罐中，在 200 ℃ 下保持 48 小时，得到的产品经过多次离心和洗涤，然后干燥，然后在 400 ℃ 下煅烧。

要点2.  与单金属铜对芳族化合物的完全氢化没有活性的假设相反，在 230 ℃ 下，在 Cu/Si 比为 1:1 的 CuPSNT 催化剂上，苯酚制取环己烷的总转化率达到 97.8% 。动力学分析表明，环己醇进一步转化为环己烷是苯酚 HDO 反应的决定步骤。

要点3.  研究发现， Cu ⁰ 主导加氢，而 Cu ²⁺ 主导吸附苯酚和环己醇，并驱动环己醇的进一步脱水。此外，研究人员通过密度泛函理论（ DFT ）计算进一步证实了这一结论。结果表明， CuPSNT 催化剂中 Cu ⁰ 和 Cu ²⁺ 物种之间的协同作用在苯酚的加氢氧化过程中起着关键作用，单金属铜既可以实现芳环的饱和，又可以实现氧的脱除。

Hui Wang, et al, Copper Phyllosilicate Nanotube Catalysts for the Chemosynthesis of Cyclohexane via Hydrodeoxygenation of Phenol, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00380

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00380

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