ACS Catalysis:氮化碳光催化研究新进展
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聚合氮化碳( CN )具有制备简单、成本低廉、调控灵活、无毒以及出色光稳定性等优点,是一种很有前途的可见光光催化材料。然而,在热聚合过程中,由于反应中间体的迁移率有限,往往会出现胺连接的七氮杂环分子链的不完全聚合,这极大地阻碍了面内电荷的传输。此外,由于二维分子链阵列面间的范德华作用力较弱,导致了层间电荷传输的困难。因此, CN 只表现出缓慢的光生载流子转移和中等的光催化效率。
近日, 深圳大学米宏伟教授 从理论和实验上证明了决定整个电荷转移、分离和光催化活性的是面内电荷传输,而不是层间电荷传输。
本文要点
要点1. 通过碱性钾盐辅助合成,成功地构建了一系列具有较高面内结晶度和电荷传输能力的七氮杂 K + 离子注入的结晶氮化碳( CCN )( K-CN )。
要点2. 碱性钾盐对 K-CN 聚合过程的 “ 缝合 ” 和 “ 切割 ” 作用,通过稳定亚胺键和打破层间的范德华作用力,促进了七嗪类分子链更完整的平面内聚合。
要点3. 研究人员以三个碱性钾盐系列样品为例,阐明了它们的晶面电荷转移和光催化活性。
这项研究揭示了面内电荷转移的主要贡献,可以应用于层状光电转换材料,如光催化、光电催化、太阳能电池和光电探测器等。
Guoqiang Zhang, et al, In-Plane Charge Transport Dominates the Overall Charge Separation and Photocatalytic Activity in Crystalline Carbon Nitride, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c00233
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00233
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