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Angew:阳离子决定Pt(111)晶面上碱性ORR的机理和选择性

时间:2023-11-30 来源: 浏览:

Angew:阳离子决定Pt(111)晶面上碱性ORR的机理和选择性

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质子耦合电子转移( PCET )作为 ORR 电催化反应的机理长期以来都让人困扰。

虽然 PCET 机理的研究经历数十年,但是人们对于 OER-PCET 机理与 pH 、电解液、电极电势之间的关系仍不清楚。

有鉴于此, 日本国立材料科学研究所 Ken Sakaushi 、芬兰捷瓦斯基拉大学 Marko M. Melander 报道通过先进的实验、模拟计算、理论等方法研究 Pt(111) 晶面的阳离子对于碱性 ORR 电催化性能的影响。

本文要点
要点1.  研究发现碱金属离子的两种作用:控制形成 Pt-O Pt-OH 覆盖层,得到具有催化活性的电极表面;使得 ORR 机理在内球和外球 PCET 之间相互竞争。

要点2.  通过控制阳离子, ORR 机理以及 ORR 催化活性和选择性的受控因素从 Pt-O 变为 Pt-OH

本文研究结果有助于理解电解液影响 ORR 机理和性能的原理,有助于设计电化学体系以及通过理论计算方式筛选可能具有优异性能的催化剂。展示了实验和理论模拟之间相互辅助对于研究电化学界面反应对于电催化反应过程的重要性。

Dr. Tomoaki Kumeda, Dr. Laura Laverdure, Prof. Dr. Karoliina Honkala, Dr. Marko M. Melander, Prof. Dr. Ken Sakaushi, Cations Determine the Mechanism and Selectivity of Alkaline Oxygen Reduction Reaction on Pt(111), Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202312841

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312841

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