山大AFM:焦耳加热稳定In/In2O3上的氧物种,实现高效电催化CO2还原
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电催化CO 2 还原反应(CO 2 RR)因其操作条件的可行性和产物的可调性而备受关注。特别是与风能、潮汐能、太阳能等可再生能源直接整合,实现有价值的原料升级,为实现全球碳中和经济提供了一条有效的途径。然而,热力学上不利的CO 2 还原反应由于复杂的多电子转移反应过程导致法拉第效率低和选择性差,特别是金属氧化物电催化剂的基本电催化机理尚不清楚,因此开发先进的电催化剂以提高催化活性和稳定性具有很大的挑战性。
基于此, 山东大学张进涛 课题组通过结合快速焦耳加热和电化学还原来构建In/In 2 O 3 异质界面,调节和稳定氧物种以增强CO 2 RR的电催化性能。
In(OH) 3 纳米片在几秒钟内被快速加热到高温(例如1600°C),导致形成由相互连接的In 2 O 3 纳米颗粒组成的层次结构。
同时,在高温下快速处理可以有效地稳定氧物种的形态,从而通过原位电化学还原过程调节表面性质,使In/In 2 O 3 异质界面的形成成为可能。
实验结果显示,所制备的In/In 2 O 3 电催化剂在-0.5至-1.0 V宽电位范围内对C 1 产物显示出几乎100%的法拉第效率,并且在-1.0 V时的甲酸法拉第效率(FE HCOOH )达到最大值(94%),优于报道的大多数In基催化剂。
理论计算揭示了具有稳定氧物种的非均相界面在CO 2 RR反应中的重要作用,其可以显著降低反应能垒,优化中间吸附能,从而提高CO 2 RR的性能。
更重要的是,利用In/In 2 O 3 组装的太阳能CO 2 -H 2 O电池也表现出很高的太阳能-燃料转换效率。这项工作提供了一个合理的界面化学设计策略,这为设计和制备具有高电催化性能电催化剂提供了指导。
To Stabilize Oxygen on In/In 2 O 3 Heterostructure via Joule Heating for Efficient Electrocatalytic CO 2 Reduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209114
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