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邓意达/韩晓鹏/王嘉骏ACS Catalysis：电子态调制抑制S溶解，提高SnS对CO2电还原活性

时间：2022-11-12 来源： 浏览：

邓意达/韩晓鹏/王嘉骏ACS Catalysis：电子态调制抑制S溶解，提高SnS对CO2电还原活性

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杂原子掺杂可以通过调节电子态来促进效能。然而，阐明特定金属硫化物电子态的作用并同时增强 CO 2 电还原反应(CO 2 RR)稳定性的研究还很少见。SnS 以其生产 HCOOH 的能力而闻名，然而，它的长期运行稳定性受到硫溶解的限制。
基于此， 天津大学邓意达 、 韩晓鹏 和 王嘉骏 等采用水热和煅烧相结合的方法制备了碳包覆的SnS微花，然后通过用杂原子In和Ag取代Sn位点来调节电子态(In-SnS/C和Ag-SnS/C)。

原位拉曼光谱学结合密度泛函理论(DFT)计算证实，引入In杂原子有助于In/Sn和S之间更高的电子杂化，S金属的键合强度显著提高，S的溶解得到有效缓解，从而提高了催化剂的稳定性。
同时，电子态的调制促进了催化剂表面对CO 2 和OCHO中间体的吸附，使In-SnS/C的CO 2 RR活性得到提高。
受益于杂原子调制的电子态，In-SnS/C在50 h内实现了96.6%的CO 2 -甲酸法拉第效率和37 mA cm -2 的甲酸部分电流密度，并且该催化剂在-0.6 V RHE 时没有降解。
更重要的是，In-SnS/C和Ag-SnS/C对甲酸盐的电流密度和法拉第效率(FE)均高于原始SnS/C。该项工作对CO 2 RR催化剂的反应过程进行了监测，并研究了催化剂稳定性提高的根源以及催化的机理，这有利于推动CO 2 RR催化剂的进一步发展。
Inhibiting Sulfur Dissolution and Enhancing Activity of SnS for CO 2 Electroreduction via Electronic State Modulation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02617
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