【论文精选】相变储能材料研究进展

原创 常钊，等 煤气与热力杂志

煤气与热力杂志

微信号 GAS-HEAT1978

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作 者： 常钊，陈宝明，罗丹

第一作者单位： 山东建筑大学热能工程学院

摘自《煤气与热力》2021年4月刊

参考文献示例

常钊，陈宝明，罗丹 .    相变储能材料研究进展 ［J］.    煤气与热力， 2021，41（4） ：A10-A16.

1    概述

相变储能是当前储能技术领域研究最为广泛的一种，以相变材料为载体，具有相变过程内部温度均匀性好，储能密度大，可重复使用等优点，常用于电厂移峰填谷、工业余热利用、废热储存、太阳能储存、风能海洋能利用、航空航天、家用电器开发等领域 ^{［ 1 ］} 。

 

相变材料（ Phase Change Materials ， PCMs ），是指随温度变化相态发生变化进而吸收或释放潜热的一种储能材料。自 20 世纪中期各国研究人员开始研究相变材料，如今相变材料种类超过 1 000 种，但适合研究且能运用到实践中的少之又少。因此，加快对相变材料及其应用的研究变得越来越重要。目前在选择相变材料时，应先综合考虑其储热性能，且应满足以下原则 ^{［ 2-3 ］} ：相变温度范围合适；热性能稳定；热导率大；化学性能及物理性能稳定；相变过程体积变化小；无毒，无腐蚀性，抗氧化，不易燃；成本低，原材料易获取；过冷度低且不易发生相分离；满足技术性要求。目前相变材料还存在性能不稳定，热导率低，制备过程复杂，应用范围不广泛等问题，而这些问题也成为当前需要解决的首要问题。

 

2     相变材料分类

根据相变温度可划分为高温相变材料（相变温度 >250 ℃）、中温相变材料（相变温度为 20~250 ℃）、低温相变材料（相变温度 <20 ℃） ^{［ 4 ］} 。根据化学组成可划分为有机、无机、复合相变材料。根据发生相变时相态变化可分为固 - 固、固 - 液、固 - 气、液 - 气相变材料。虽然固 - 气、液 - 气相变材料的相变潜热远高于固 - 固、固 - 液相变材料，但由于固 - 气、液 - 气相变材料在相变过程中伴随着气体的产生，导致容器体积变化过大，不利于相变材料封装且有泄漏的风险，很难应用于现实生产中 ^{［ 5 ］} 。本文阐述当前研究最为广泛的 3 种相变储能材料：有机相变材料、无机相变材料、复合相变材料。

 

2.1   有机相变材料

 

有机相变材料具有很强的吸热或放热能力，被研究人员广泛应用于相变储能领域。研究中常用的有机相变储能材料主要有芳香酮类、醇类、脂肪酸、石蜡等。其主要优点有：固体成型好、无毒、腐蚀性小，相变温度范围比较广泛，不易发生过冷及相分离现象，化学稳定性好。缺点主要有相变焓小，易挥发，加热时体积变化大，遇火易燃烧，密度小，热导率低等 ^{［ 6 ］} 。为了提高有机相变材料的热导率，研究人员通常会添加热导率比较高的金属泡沫、纳米颗粒等。

2.2   无机相变材料

 

无机相变储能材料主要是结晶水合盐类，研究中常用的有碱金属、硫酸盐、硝酸盐、六水氯化钙、六水氯化镁等。其优点主要有相变焓大，热导率高，储能密度大，易获得，成本低。主要应用于太阳能利用、工业废热回收、建筑材料制造等领域 ^{［ 7 ］} 。缺点主要有具有腐蚀性，循环稳定性较差；相变过程过冷度高且易发生相分离现象，极大降低相变材料的储热能力，导致相变材料热稳定性下降，内部温度不均匀 ^{［ 8 ］} 。为了消除无机相变材料过冷问题，研究人员通常向无机相变材料中添加成核剂、纳米氧化铝等材料来解决。

 

文献［ 9 ］将 5 种成核剂分别添加到十二水磷酸氢二钠中制备复合相变材料，结果表明，当添加质量分数为 2% 的十水焦磷酸钠时抑制过冷效果最好，过冷度基本保持在 0.3 ℃。文献［ 10 ］将成核剂纳米石墨粉、多壁碳纳米管、纳米 TiO ₂ 、纳米 Al ₂ O ₃ （溶质）等添加到十二水磷酸氢二钠（溶剂）中，并置于 65 ℃恒温水浴中加热融化，对其进行改性，结果表明，当添加质量分数为 4% 的纳米石墨粉、质量分数为 3% 的纳米 Al ₂ O ₃ 、质量分数为 4% 的纳米 TiO ₂ 后，无机相变材料过冷度分别降低了 62.3% 、 40.7% 、 44.6% 。文献［ 11 ］将多孔结构气相二氧化硅添加到十二水磷酸氢二钠中，结果表明，添加多孔结构气相二氧化硅可将复合相变材料过冷度从 14.4 ℃降低到 4.1 ℃。

 

此外，研究人员还通过添加增稠剂来消除无机相变材料相分离现象。文献［ 12 ］将可溶性淀粉、海藻酸钠、钠基膨润土（溶质）等增稠剂添加到水合盐十二水磷酸氢二钠（溶剂）中，并置于 60.5 ℃恒温水浴中加热融化，结果表明，添加质量分数为 1% 的海藻酸钠后，十二水磷酸氢二钠相分离现象消除，同时还伴随有很大的相变潜热。

 

2.3   复合相变材料

 

复合相变材料不仅储热密度大，而且克服了单一有机、无机相变材料的缺点，综合其优点，应用领域也很广泛 ^{［ 13 ］} 。当前研究的复合相变材料主要分为 3 类：有机 - 有机、有机 - 无机、无机 - 无机复合相变材料。

 

文献［ 14 ］将癸酸 - 石蜡（ CA-PC ）（溶剂）二元低共融混合物与膨胀石墨（ EG ）（溶质）组成定形复合相变材料，结果显示， CA 与 PC 、 CA-PC 与 EG 的最佳质量配比分别为 8.1 ∶ 1.9 和 7 ∶ 1 。

 

文献［ 15 ］将质量分数为 38% 的尿素添加到三水醋酸钠（溶剂）中制成无机水合盐相变材料，再将质量分数为 4% 膨胀石墨（溶质）添加到其中。结果表明，制备的复合相变材料不仅过冷度低，而且相变温度适宜，在进行冷热循环实验后显示出良好的热可靠性。文献［ 16 ］采用熔融共混法先将一定质量石蜡、十六酸、硬脂酸置于 80 ℃恒温水浴中加热融化成有机质（溶剂），然后添加膨胀石墨（溶质）搅拌制备成复合相变材料。

 

文献［ 17 ］将硬脂酸与 62# 石蜡混合制备复合相变材料，然后再添加一定质量分数的石墨，结果表明，随着石墨含量的增加，复合相变材料的相变温度呈现上升趋势，上升了约 3% 。文献［ 18 ］将质量比为 50.6 ∶ 49.4 的氯化钠、氯化钾混合研磨制成 NaCl-KCl 盐，然后采用熔融浸渗法将不同孔隙率的莫来石晶须骨架与 NaCl-KCl 结合制备成复合相变材料，结果表明，当孔隙率为 65% 时，复合相变材料储热性能最好。

 

3    提高相变材料热导率技术

 

相变材料具有相变温度稳定、热可靠性高、储热密度大、成本低等优点 ^{［ 19-20 ］} ，广泛应用于太阳能储热、建筑围护结构保温、供暖与制冷、电厂发电、温控等领域。但有机相变材料热导率低，成为制约其应用的主要原因 ^{［ 21 ］} 。研究人员通过向有机相变材料中添加金属泡沫、高热导率纳米颗粒、膨胀石墨、膨胀珍珠岩以及通过封装相变材料等方式提高其热导率，最大限度地提高相变材料融化速率以及增大储热密度。

 

3.1   加入高热导率金属泡沫

 

金属泡沫材料具有密度低、热导率高、比表面积大、通孔性好、物理性能稳定、孔隙率大等优点，被各国研究人员广泛应用于提高相变材料的热导率。

 

文献［ 22 ］将相变材料填充到金属泡沫中制成复合相变材料，结果表明，加入金属泡沫后复合相变材料的热导率明显提高。文献［ 23 ］将石蜡填充到 7 个高孔隙率金属泡沫铜样品中，结果表明，添加金属泡沫铜加快了石蜡的相变传热速率；孔隙率对金属泡沫内部壁温和内部温度均匀性的影响高于孔密度；实验中还通过降低金属泡沫孔隙率来提高复合相变材料热导率，结果表明，金属泡沫 - 石蜡复合相变材料内部温度均匀性较好。文献［ 24 ］将金属泡沫铜压入铝制方腔中模拟热沉，然后把正二十碳烷填充到方腔金属泡沫铜中，结果表明，添加金属泡沫铜基体后，复合相变材料的增强比在较高功率下越来越大，显示出添加金属泡沫铜后热沉具有良好的热性能，且热沉中相变材料温度分布比较均匀。

 

文献［ 25 ］采用真空浸渍法将石蜡填充进金属泡沫镍和金属泡沫铜中制备成复合相变材料，结果表明，与纯石蜡融化相比，添加金属泡沫铜和金属泡沫镍后，复合相变材料的热导率分别提升了 15 倍和 3 倍。文献［ 26 ］采用真空熔融渗透法将肉豆蔻醇（ MA ）填充进金属泡沫镍和金属泡沫铜中制备复合相变材料，结果表明，添加金属泡沫镍和金属泡沫铜后均可显著提高相变材料的热导率，且热稳定性较好。文献［ 27 ］将石蜡填充到金属泡沫铜中制备金属泡沫铜 - 石蜡复合相变材料，结果表明，添加金属泡沫铜后提升了相变材料内部温度均匀性，此外，石蜡相变储热时间减少 40% 。

 

文献［ 28 ］将改性后的三水醋酸钠注入到金属泡沫铜中制备成复合相变材料，结果表明，添加金属泡沫铜后，三水醋酸钠的热导率比纯三水醋酸钠提高了 11 倍，且复合相变材料热稳定性较好。文献［ 29 ］将石蜡填充到不同厚度的泡沫铜中制备成复合相变材料，并与纯石蜡组进行对比，结果表明，添加泡沫铜后相变材料的热导率随着泡沫铜厚度的增大而增大。文献［ 30 ］将石蜡填充到空心铝合金内部形成复合相变材料，结果表明，以相变材料融化后的温度为参考温度，复合相变材料温控时间大约是不填充相变材料温控时间的 2.5 倍。此外，若空心铝合金孔隙率越大，则加热面与背热面的温差越大，相变材料融化时间越长。

 

综合来看，加入金属泡沫不仅提高了相变材料的热导率，还提高了相变材料融化过程中的热稳定性。此外，金属泡沫的热导率还与自身孔隙率、孔径等有关，孔隙率越小，金属泡沫热导率越高，相变材料融化速率越快；相反，孔隙率越大，金属泡沫热导率越低，相变材料融化速率越慢，且复合相变材料内部温度均匀性较差，随着融化时间的延长，复合相变材料内部温差越来越大。

 

3.2   加入高热导率碳纳米颗粒

 

随着高分子材料的发展，碳纳米颗粒已经应用到众多科研领域。碳纤维作为碳纳米材料中的一种，是近年来发展最为迅速的增强相变材料热导率的材料之一 ^{［ 31 ］} 。此外，碳纳米管和石墨烯也逐渐成为科研领域应用主流。

 

文献［ 32 ］将不同质量分数的改性石墨烯（溶质）添加到正十八烷（溶剂）中制备成复合相变材料，结果表明，当添加质量分数为 4% 的改性石墨烯时，复合相变材料的热导率比纯正十八烷相变材料提升了 131.9% 。文献［ 33 ］将预处理后的碳纳米管（溶质）分散到棕榈酸（溶剂）中制备复合相变材料，结果表明，添加质量分数为 1% 的碳纳米管，复合相变材料热导率在 25 ℃时提高了 46% ，在 65 ℃时提高了 38% ，且热导率随着碳纳米管质量分数增加而提高。文献［ 34 ］将碳纳米纤维与石蜡混合制备碳纳米纤维 - 石蜡复合相变材料，结果表明，添加碳纳米纤维后相变材料的热导率明显提高，热稳定性也较好。

 

文献［ 35 ］在石蜡中添加多壁碳纳米管制备复合相变材料，结果表明，与纯石蜡融化相比，当添加质量分数为 2.0% 的多壁碳纳米管时，复合相变材料在固态下热导率提高了 35.0% ，在液态下热导率提高了 40.0% 。文献［ 36 ］在贝壳蜡中分别添加单壁碳纳米管、多壁碳纳米管和碳纳米纤维制备 3 种复合相变材料，结果表明，单壁碳纳米管比多壁碳纳米管和碳纳米纤维分子密度高，尺寸小，比表面积大，与贝壳蜡组成的复合相变材料的相变潜热明显高于其他两种。

 

文献［ 37 ］使用浸渍法将石蜡填充到压缩膨胀天然石墨基体中制备成石蜡 - 石墨复合相变材料，结果表明，压缩膨胀天然石墨基体使相变材料凝固时间缩短，体现了更稳定的储热能力。 文献［ 38 ］将季戊四醇（溶剂）与不同质量分数的石墨烯（溶质）混合制备复合相变材料，结果表明，当添加石墨烯的质量分数为 0.5% 时，热导率提高幅度最大，且热导率随着石墨烯质量分数的增加不断增大。文献［ 39 ］将碳纳米纤维（ CNF ）或碳纳米管（ CNT ）（溶质）添加到液体石蜡（溶剂）中，并在 60 ℃下进行搅拌制备复合相变材料，结果表明， CNF 或 CNT 的添加均能提高相变材料的热导率，而且热导率随着 CNF 或 CNT 质量分数的增加而增大。

 

文献［ 40 ］将石墨烯添加到石蜡中制备复合相变材料，结果表明，添加石墨烯使相变材料热导率提升 2 个数量级以上。文献［ 41 ］将质量分数为 4% 的氧化石墨烯和质量分数为 30% 的氮化硼（溶质）添加到聚乙二醇（溶剂）中制备成复合相变材料，结果表明，与纯聚乙二醇相比，添加氧化石墨烯和氮化硼制备的复合相变材料的热导率提升了 10 倍左右。

 

综合来看，研究人员通过将碳纤维、碳纳米管、石墨烯等高分子材料与相变材料混合，使相变材料热导率显著提高，内部温度均匀性更好。但有些高分子材料分散性较差，与相变材料之间还存在一定的不相容性，需要进行改性才能制备成复合相变材料。

 

3.3   加入膨胀石墨

 

膨胀石墨 ^{［ 42 ］} 具有热导率高、密度低、密封性好、化学性质稳定、耐高温等优点，被科研人员广泛应用于提高相变材料热导率领域。

 

文献［ 43 ］将多孔网状膨胀石墨和九水硅酸钠添加到十二水磷酸氢二钠中，并置于 60 ℃恒温水浴中加热融化，制备复合相变材料，结果表明，当添加质量分数大于 6% 的膨胀石墨（溶质）时，十二水磷酸氢二钠（溶剂）相分离现象消除，热导率明显提高，热稳定性较好，且复合相变材料热导率比纯相变材料提高了 3.4 倍。文献［ 44 ］将棕榈酸（溶剂）与膨胀石墨（溶质）混合制备成复合相变材料，结果表明，当棕榈酸密度为 900 kg/m ³ ，膨胀石墨质量分数为 30% 时，与纯相变材料相比，复合相变材料的热导率提高约 87 倍。文献［ 45 ］将膨胀石墨添加到石蜡中制备复合相变材料，然后再添加碳纳米管进行改性，结果表明，添加碳纳米管后，复合相变材料的热导率增大，且随着碳纳米管质量分数增加而增大。

 

文献［ 46 ］研发了一种基于微胶囊并具有碳网络的复合相变材料，再添加一定质量分数的膨胀石墨，结果表明，当添加质量分数为 20% 的膨胀石墨，复合相变材料的热导率比纯相变材料提高了 24 倍。文献［ 47 ］将硅藻土（溶质）添加到聚乙二醇（溶剂）中制备复合相变材料，再把不同质量分数的膨胀石墨（溶质）与复合相变材料混合，结果表明，当加入质量分数为 10% 的膨胀石墨时，复合相变材料的热导率提高了 103% 。

 

文献［ 48 ］将膨胀石墨（ EG ）（溶质）与石蜡（ PA ）（溶剂）混合，配制出 4 种复合相变材料，结果表明，配制的第 3 种复合相变材料 PA-EG3 （ EG 的质量分数为 3% ）的热导率比纯石蜡提高了 7 倍。此外，当热源温度为 80 ℃时， PA-EG3 复合相变材料融化时间比纯石蜡缩短了 78.16% 。文献［ 49 ］将质量分数为 8% 的膨胀石墨添加到质量比为 71 ∶ 29 的正辛酸 - 癸酸中制备膨胀石墨（溶质）和正辛酸 - 癸酸（溶剂）组成的低温复合相变材料，结果表明，与不添加膨胀石墨相比，添加膨胀石墨使低温复合相变材料的热导率提高了 4.1 倍。

 

综上所述，将膨胀石墨添加到相变材料中，可显著提高相变材料的热导率，且热导率随着膨胀石墨质量分数增加而增大。复合相变材料的热导率与膨胀石墨的密度、比表面积等也有一定的关系。

 

3.4   相变材料微胶囊化

 

文献［ 50 ］采用四乙氧基硅烷的原位水解和聚缩合反应将石蜡与二氧化硅吞没，然后加入氧化石墨烯对二氧化硅壳层进行改性，制备微胶囊化复合相变材料，结果表明，经过二氧化硅和石墨烯处理后，将制备的复合相变材料分散在水中，显示出较高的热导率，且具有较好的热稳定性及热可靠性。文献［ 51 ］采用自组装法将不同质量比的正十八烷（核）与 CaCO ₃ （壳）组合制成微胶囊复合相变材料，结果表明，由于 CaCO ₃ 具有高导热性，使得正十八烷微胶囊的热导率明显提高。文献［ 52 ］采用溶胶 - 凝胶法，先从钛酸四丁酯中提取二氧化钛作为微胶囊壳体，然后将正二十烷作为内核，制备双功能微胶囊复合相变材料，结果表明，微胶囊复合相变材料具有非常好的储热能力及良好的相变性能。

 

3.5   加入膨胀珍珠岩

 

膨胀珍珠岩 ^{［ 53 ］} 亲水性极强，易吸水导致热导率提高。文献［ 54 ］通过真空吸附法将三元脂肪酸（月桂酸、肉豆蔻酸、棕榈酸）吸附到膨胀珍珠岩中制备复合相变材料，差示扫描热量仪（ DSC ）测定结果表明，添加膨胀珍珠岩后，相变材料的相变温度为 30.4 ℃，比相变潜热为 103.6J/g 。文献［ 55 ］以癸酸（ CA ）和肉豆蔻醇（ MA ）为原材料，按 9 ∶ 1 的比例合成癸酸 - 肉豆蔻醇（ CM ），然后将其吸附到膨胀珍珠岩（ EP ）中制备成复合相变材料（ CM-EPPCM ），结果显示，当实验温度在 30 ～ 122 ℃范围内，含 CM 质量分数为 50% 的 CM-EPPCM 质量没有发生变化，表明 CM-EPPCM 在 122 ℃以下具有极好的热稳定性。此外，在 17 ～ 32 ℃范围内， EP 和含 50%CM 的 CM-EPPCM 储能时间分别为 340 s 和 994 s ，表明后者的时间跨度比前者的时间跨度增加了 192.4% 。

 

文献［ 56 ］采用真空浸渍法将石蜡吸附到膨胀珍珠岩中制备复合相变材料，再采用体积置换法用石蜡 - 膨胀珍珠岩复合相变材料替代细骨料然后与水泥基材料结合，制备储能型水泥基复合材料，结果表明，当复合相变材料替代量达 80% 时，比普通水泥砂浆储热能力提高 166% ，且制备的复合相变材料具有较好的热稳定性。文献［ 57 ］采用真空浸渍法将石蜡吸附到膨胀珍珠岩中制备复合相变材料，然后制成相变材料板，再在表面喷涂硅藻土制备复合相变调湿墙板，差示扫描热量仪测量结果显示，复合相变材料的相变参数比较合适且具有较高的相变潜热。文献［ 58 ］采用直接吸附法将石蜡吸附到膨胀珍珠岩中制备成复合相变材料，结果表明当石蜡质量分数为 66% 时，膨胀珍珠岩吸附至饱和状态；复合相变材料的相变温度随着石蜡质量分数增加而升高。

 

4    结论及展望

 

①无机相变材料存在过冷及相分离现象，通过添加成核剂及增稠剂来消除；有机相变材料固体成型好、无毒，但热导率低；复合相变材料主要包括有机 - 有机、有机 - 无机、无机 - 无机复合相变材料，其融合了有机、无机相变材料的优点，成为当前应用较多的相变材料，未来可将研发重点放在制备热性能更稳定、储热密度更高、相变潜热更大且无过冷及相分离的复合相变材料，逐渐替代单一有机、无机相变材料。

 

②为了提高有机相变材料的热导率，通过添加高热导率纳米颗粒、膨胀石墨、金属泡沫、膨胀珍珠岩以及通过封装相变材料等方式来提高相变材料热导率，增加储热速率，结果表明，添加高热导率材料，可提高相变材料热导率，且热稳定性及热可靠性也较好，未来可重点研发分散性及相容性较好的特制高分子材料，替代传统高热导率材料（例如金属泡沫），通过添加一种材料就可达到多种提升效果。

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（本文责任编辑：鲁德宏）

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