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Angew：CuO/SnO2异质结原位演化调控CO2电还原的C1/C2选择性

时间：2023-07-29 来源： 浏览：

Angew：CuO/SnO2异质结原位演化调控CO2电还原的C1/C2选择性

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具有多种活性位点的异质结构氧化物作为一类高效的 CO2 电化学还原（ CO2ER ）催化剂，在工作条件下容易发生结构重构，从而给理解反应机理和合理设计催化剂带来了挑战。
在此， 中科院大连化物所汪国雄研究员，青岛科技大学 Luhua Jiang 首次阐明了电化学势下 CuO/SnO 2 的结构重构，并揭示了 CO 2 ER 产物选择性与原位演化异质结构之间的内在关系。
本文要点
要点1.  在 -0.85 VRHE 时， CuO/SnO 2 演化为对 HCOOH 具有高选择性的 Cu 2 O/SnO 2 （法拉第效率为 54.81% ）。最有趣的是，它在 -1.05 VRHE 下被重构为 Cu/SnO 2-x ，乙醇的法拉第效率显着提高为 39.8% 。
要点2.  原位拉曼光谱和密度泛函理论（ DFT ）计算表明， *COOH 和 *CHOCO 中间体在 Cu/SnO 2-x 界面的协同吸收有利于 *CO 的形成，降低了 C-C 耦合的能垒，从而导致对乙醇的高选择性。
Min Wang, et al, Tuning C1/C2 Selectivity of CO2 Electrochemical Reduction over in-Situ Evolved CuO/SnO2 Heterostructure, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306456
DOI: 10.1002/anie.202306456
https://doi.org/10.1002/anie.202306456
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