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Nat. Commun.：沸石酸度调节实现选择性木质素催化热解

时间：2023-07-29 来源： 浏览：

Nat. Commun.：沸石酸度调节实现选择性木质素催化热解

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在分子水平上揭示催化机制有助于合理的催化剂设计和工艺优化的选择性控制。
在这项研究中， 保罗谢勒研究所 Patrick Hemberger ， Jeroen A. van Bokhoven 发现沸石催化剂的 Brønsted 酸中心密度 有效地控制了愈创木酚催化热解机制。
本文要点
要点1.  愈创木酚去甲基化为儿茶酚引发了反应，检测到的甲基自由基证明了这一点。该机制通过儿茶酚脱水形成富烯酮 (c-C 5 H 4 =C=O) （一种反应性烯酮中间体），或通过酸催化脱羟基形成苯酚。在高布朗斯台德酸位点密度下，富维酮的形成由于其前体儿茶酚的表面配位构型而受到抑制。
要点2.  通过利用原位光电子光离子符合光谱定量反应中间体和产物，我们发现证据表明乙烯酮抑制是苯酚选择性提高五倍的原因。补充富烯酮反应路径计算以及 29 Si NMR-MAS 光谱结果证实了该机制。
Pan, Z., Puente-Urbina, A., Batool, S.R. et al. Tuning the zeolite acidity enables selectivity control by suppressing ketene formation in lignin catalytic pyrolysis. Nat Commun 14, 4512 (2023).
DOI ： 10.1038/s41467-023-40179-z
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