Joule：有机-无机杂化特性使高效稳定的CsPbI3基钙钛矿太阳能电池成为可能
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文 章 信 息
通讯作者：李蔚、向万春；
第一作者：江炀，共同第一作者：许添飞。
文 章 简 介
近日， 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室、佛山仙湖实验室李蔚教授与陕西师范大学向万春教授合作 在 Joule 期刊上发表了一篇题为 “Organic-inorganic hybrid nature enables efficient and stable CsPbI3-based perovskite solar cells” 的研究论文。
目前的研究往往认为有机组分极大的限制了有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的稳定性。然而，该研究在国际上首次通过超低剂量透射电子显微技术证实了DMAI辅助法制备的无机“四方相CsPbI 3 ”实际上是四方相(DMA, Cs)PbI 3 。有机-无机杂化的(DMA, Cs)PbI 3 具有比全无机的CsPbI 3 更优异的光电转化效率和稳定性。
研 究 背 景
近年来，全无机性质的CsPbI 3 钙钛矿太阳能电池因其热稳定性优于有机-无机杂化钙钛矿而引起了人们的广泛关注。然而，CsPbI 3 因结构不稳定的问题使其易从光活性相转变为非光活性相。在其制备过程中引入大有机阳离子（如：(CH 3 ) 2 NH 2+ (二甲基胺，简称DMA+)）可稳定CsPbI 3 的四方（β-）相形成，由于粉末X射线衍射的结构测定不准确，关于这所谓的“四方相”CsPbI 3 是否为全无机仍存在争议。
幸运的是，选区电子衍射和扫描透射电子显微镜可以清楚地区分β相和正交（γ-）相。因此，这项研究是使用独特且精心建立的超低剂量透射电子显微镜技术进行的，我们开发该技术是为了获得有关电子和离子束敏感的杂化钙钛矿的固有性质的可靠信息。在这项工作中，我们清楚地提供了无机“四方（β-）”CsPbI 3 实际上是有机-无机杂化β-(DMA, Cs)PbI 3 。此外，我们发现延长电子束的曝光时间会导致β-(DMA, Cs)PbI 3 中的DMA+挥发，使得钙钛矿结构由β-(DMA, Cs)PbI 3 相转变为γ-CsPbI 3 。基于此，大有机阳离子DMA+的掺入使得全无机正交相CsPbI 3 转化为有机-无机杂化四方相(DMA, Cs)PbI 3 。由于钙钛矿结构稳定性的改善抑制了光惰性相的形成，提升了载流子寿命和迟滞效应，进而器件性能得到提高。因此，四方相(DMA, Cs)PbI 3 所制备的器件性能达到最佳，实现了19.76%的光电转化效率。
图1. 钙钛矿晶体结构表征。
图2. DMAI-CsPbI3薄膜的结构和成分表征。
图3. CsPbI 3 基钙钛矿的制备和降解机制图。
图4. 钙钛矿结构对薄膜光电特性的影响。
图5. 钙钛矿结构对太阳能器件性能的影响。
我们的结果表明，全无机结构不能保证比有机-无机杂化钙钛矿更好的稳定性。通过掺入少量有机DMA+改善钙钛矿的结构对称性，有利于提高结构稳定性、电子质量和改善CsPbI 3 基太阳能电池的性能。该研究为深入理解金属卤化物钙钛矿光电器件中钙钛矿结构和性能关系的提供了重要指导意义。
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