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CO
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(aq)在CO
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的捕获、储存、光/电还原和饮料中的CO
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分析等方面具有重要意义。
斯坦福大学戴宏杰院士
等人进行了原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱，用于在不同的水系统中，在高达58个大气压的压力下，对CO
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捕获、存储和CO
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RR条件进行动态CO
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(aq)监测。作者开发了基于微尺度红外光谱来原位动态定量CO
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(aq)。对CO
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(aq)的动态跟踪表明，CO
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(g)的旋转振动吸收峰演化为单个CO
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(aq)振动峰，这伴随着H
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O红外吸收的显著增强，特别是在高压下。这表明CO
2
和H
2
O分子之间的相当大的相互作用导致了在水溶解过程中CO
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分子转动的猝灭。
该文推导了CO
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(aq)的摩尔消光系数ε，为~ 1.74 × 10
4
M
-1
·cm
-2
，可用于各种溶液和饮料中CO
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(aq)的动态定量，检测限为~1 mM (~44 mg/L)。作者还定量了溶液中不同CO
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(g)鼓泡速率下的CO
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(aq)过饱和水平。将KHCO
3
电解质中CO
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RR产物与CO
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(aq)浓度进行了关联，建立了CO
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(aq)浓度与CO
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电化学转化产物之间的关系。随着时间的推移，动态CO
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(aq)探测显示，在水溶液中CO
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溶解动力学比去溶剂化动力学更快，发现完全逆转水中CO
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过饱和需要很长的时间，这可能与在湖泊中观察到的CO
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过饱和有关。
相关工作以《
Probing dissolved CO
2
(aq) in aqueous solutions for CO
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electroreduction and storage
》为题在《
Science Advances
》上发表论文。
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图1. 在微红外光学电池中监测CO
2
在水溶液中的溶剂化作用
图3. CO
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(aq)的动态监测和CO
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RR性能
图4. CO
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(aq)动态监测及其与高压CO
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RR的相关性
图5. 水溶液中CO
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(aq)去溶剂化过程的动态监测
总之，通过对厚度小于100 μm的水溶液进行原位红外光谱动态定量CO
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(aq)和溶解/脱溶动力学探测，这对CO
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的捕获、存储、电还原和环境监测都很重要。本文得到了CO
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(g)到CO
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(aq)的高分辨率光谱动力学演化过程。CO
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(aq)的摩尔消光系数ε为1.74 × 10
4
M
-1
·cm
-2
，为其他学者定量CO
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(aq)提供了依据。
在鼓泡和高压条件下，在Cu
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O/Cu催化剂上的电化学CO
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RR与常用的KHCO
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电解质中的CO
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(aq)浓度有很强的相关性，甲酸的FE与CO
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(aq)存在高度线性的关系，直至达到~1 M CO
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(aq)的饱和点。通过动态测定CO
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溶解/脱溶动力学，在不同的溶液中具有高的时间分辨率，可达30 s，显示了明显的CO
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滞后现象，即在水溶液中CO
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溶解动力学比去溶剂化动力学更快。
此外，由于溶质(盐/离子、糖、酒精等)-H
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O的相互作用强于CO
2
-H
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O的相互作用，以及水-氢键网络被打破，导致溶液盐分增加或溶质含量增加，使CO
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溶解速度减慢，去溶剂化速度加快。作者还观察到，与海水中相比，在水中逆转CO
2
(aq)过饱和需要10天，而且时间出奇地长。
Probing dissolved CO
2
(aq) in aqueous solutions for CO
2
electroreduction and storage，Science Advances，2022.
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abo0399
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