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洛阳师范学院马录芳教授课题组 Angew:Ni2+修饰ZIF-8疏水表面固载酶提高催化活性

时间:2022-12-24 来源: 浏览:

洛阳师范学院马录芳教授课题组 Angew:Ni2+修饰ZIF-8疏水表面固载酶提高催化活性

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酶作为生命系统中一种高效、多功能的生物催化剂,已广泛应用于工业/食品/纺织加工、生物传感器等领域。然而,酶的固有缺点,低操作稳定性、低可回收性、对大多数有机溶剂和许多金属离子的低耐受性,在很大程度上限制了它们的进一步发展。选择合适的载体提高酶的 活性和稳定性得到各界的极大关注。

1 ZIF-8的结构模型(a)和静电势图(b)。(c)金属离子修饰ZIF-8纳米颗粒固载酶合成路线示意图。

近日, 洛阳师范学院马录芳教授课题组《Angew. Chem. Int. Ed.》 期刊上发表了题为 “EnhancedActivity of Enzyme Immobilized on Hydrophobic ZIF-8 Modified by Ni 2+ Ions” 的文章(DOI: 10.1002/anie.202216699 )。 洛阳师范学院的杨晓刚副教授 为论文第一作者 ,杨晓刚副教授和马录芳教授为共同通讯作者。 此研究得到国家自然科学基金等资助支持。
为提高酶的活性和可回收性,该课题组选择了 经典的金属-有机框架材料—沸石咪唑骨架-8 (ZIF-8)为载体 进行酶的固载。ZIF-8因其原料廉价、制备简单、无毒等优点被认为是理想的酶载体。 尽管酶-ZIF-8复合物的组装(括原位包封、孔渗透和表面固定)已经取得了一些研究成果,但真正理解ZIF-8环境(表面或孔隙化学)如何影响酶的结构和活性仍然是一个巨大的挑战。受ZIF-8小孔径和疏水表面的影响,对于一些较大的或亲水的底物,酶-ZIF-8复合体系很难发挥其活性。同时,直接负载到ZIF-8的疏水表面还能引起酶结构的变化。
2 ZIF-8, ZIF-8@PEP和 ZIF-8@PEP-Ni的PXRD (a),Zata potentail (b),FT-IR spectra (c) 及 SEM 图 (d)。(e) ZIF-8@PEP-Ni的TEM和elemental mapping图。
为了解决上述科学问题,该课题组 以金属离子作为锚点对具有表面缺陷的ZIF-8材料进行修饰,进一步通过静电作用力对带有负电荷的胃蛋白酶(PEP)进行固载。 利用电化学析氧反应(OER)对固载PEP的催化活性进行评价。 经表面修饰后的酶固载(ZIF-8@PEP-Ni)在10 mA·cm -2 电流密度的过电位仅为127 mV,远低于相同条件下单一PEP(919 mV·cm -2 )和直接酶固载ZIF-8@PEP(690 mV·cm -2 )的过电位。 同时,ZIF-8@PEP-Ni 复合物在长时间的测试中仍能保持高的稳定性和催化活性。 该项工作为高效酶固载研究提供了一种新的思路。
3 Z IF-8, ZIF-8@PEP和 ZIF-8@PEP-Ni的LSV 曲线 (a),10 mA cm -2 电流密度时的过电位 (b),相应的Tafel斜率 (d),Nyquist图(e),以及在1.6 V vs. RHE 电压下时间依赖的电流密度。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216699

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