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楼雄文Angew：单原子锌位点的协同多配位层助力电化学生产H2O2

时间：2023-10-05 来源：浏览：

楼雄文Angew：单原子锌位点的协同多配位层助力电化学生产H2O2

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精确控制单原子催化剂（ SAC ）的配位环境对于最大限度地提高其催化性能至关重要。

鉴于此， 香港城市大学楼雄文等 提出了一种通用的两步策略来制备一系列空心碳基 SAC ，其特征是不对称的 Zn-N ₂ O ₂ 结构同时被 Zn 中心（ n≥2 ；命名为 Zn-N ₂ O ₂ -S ）的高层配位壳中的 S 原子调节。

本文要点

要点1. 实验和理论分析表明，第一配位壳层中的 N ₂ O ₂ 物种和较高配位壳层的 S 原子之间的协同效应导致了具有最佳电子结构的稳健的离散 Zn 位点，用于选择性地将 O ₂ 还原为 H ₂ O ₂ 。

要点2. 在第二配位壳中具有 S 原子的 Zn-N ₂ O ₂ 部分对于关键的 OOH* 中间体具有几乎理想的吉布斯自由能，这有利于 OOH* 在 Zn 位点上的形成和解吸以产生 H ₂ O ₂ 。因此， Zn-N ₂ O ₂ -S SAC 表现出令人印象深刻的电化学 H ₂ O ₂ 生产性能。

Wei, Gangya, Li, Yunxiang, Liu, Xupo, Huang, Jinrui, Liu, Mengran, Luan, Deyan, Gao, Shuyan, Lou, Xiong-Wen (David), Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313914.

DOI: 10.1002/anie.202313914

https://doi.org/10.1002/anie.202313914

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