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Nat. Commun.：阴极生成的H2O2原位氧化甲烷制甲酸

时间：2023-08-16 来源：浏览：

Nat. Commun.：阴极生成的H2O2原位氧化甲烷制甲酸

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甲烷直接部分氧化制备液体氧化衍生物是具有前景的甲烷增值反应方法。但是甲烷的活化通常需要高温高压，增加了这些反应的实施难度。

有鉴于此， 首尔大学 Yun Jeong Hwang 、延世大学 Jong Hyeok Park 等 提出一种甲烷部分氧化的反应方法，即通过常温常压阴极原位生成的活性氧物种的电化学反应方式辅助甲烷的部分氧化。

本文要点

要点1. 通过酸处理的碳材料作为电催化剂，这种电催化辅助体系能够进行酸性电解液的甲烷部分氧化反应，制备液态氧化衍生物。这个电催化反应体系能够以 18.9 μmol h ^-1 的产率进行选择性制备 HCOOH 。反应机理研究发现电催化反应生成具有反应活性的氧物种（ ·OH 和 ·OOH ），促进 CH ₄ 和 CH ₃ OH 的活化。

要点2. 反应起始生成的不稳定 CH ₃ OOH 能够在阴极还原为 CH ₃ OH ，随后进一步氧化为 HCOOH ，从而实现了甲烷的选择性氧化。在该体系中，甲酸的选择性达到 80.7 % 。此外，该体系同样能够进行乙烷等烷烃分子的部分氧化。作者认为，这个微型并且符合可持续发展前景的电催化体系能够用于直接甲烷部分氧化。

Jiwon Kim, Jae Hyung Kim, Cheoulwoo Oh, Hyewon Yun, Eunchong Lee, Hyung-Suk Oh, Jong Hyeok Park & Yun Jeong Hwang, Electro-assisted methane oxidation to formic acid via in-situ cathodically generated H ₂ O ₂ under ambient conditions, Nat Commun 14, 4704 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-40415-6

https://www.nature.com/articles/s41467-023-40415-6

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