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用于高性能锂硫电池的粘弹性液态MOFs基纤维素凝胶电解质

时间：2023-12-04 来源：浏览：

用于高性能锂硫电池的粘弹性液态MOFs基纤维素凝胶电解质

Energist 能源学人

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【研究背景】

液态MOF是一种新兴的多孔液体材料，制备策略主要是对MOF进行后修饰，接枝室温下呈现液态的低分子聚合物链段。低聚物会包覆在MOF表面，从而使得MOF具备一定的流动性。目前液态MOF已经广泛应用于CO2的吸收，但液态MOF在电解质的应用中目前较少。液态MOF在电解质有众多的优势，例如（1）MOF结构本身的固定孔径可以促进离子在电解质中的定向且快速的传输；（2）表面低聚物提高了MOF粒子与聚合物的相容性，促进MOF粒子在电解质中的分散性；（3）接枝的低聚物选择多样性，可以通过改变低聚物的结构来调控MOF粒子的功能多样性，例如促进锂离子传输的醚键，羧基以及磺酸基官能团等。在之前的纤维素凝胶电解质工作中（Carbohydrate polymers 296(2022):119950；Small, 2023, 2300076），我们发现纤维素链段上的羟基容易与锂负极反应，导致电解质与负极的相容性差，界面阻抗较大，为此对纤维素凝胶电解质进行界面修饰有望解决此关键问题。

【工作介绍】

近日，南京林业大学付宇课题组等人提出了粘度可控液态MOF的制备策略，并首次作为电解质的纳米填料以及界面修饰层，揭示了液态MOF在宽温度范围内和大电流密度下稳定锂负极的机理，同时协同中空硒化物硫宿主的设计，实现了高性能锂硫电池，电池在1C条件下循环1000圈后容量高达557.4 mAh/g，每圈容量衰减率仅为0.0442%。该文章在 Temperature-dependent Viscoelastic Liquid MOFs Based Cellulose Gel Electrolyte for Advanced Lithium-Sulfur Batteries Over an Extensive Temperature Range 上发表在国际顶级期刊 Energy Storage Materials 上。黄扬泽为本文第一作者。

【内容表述】

锂硫电池具有2600Wh/kg的超高能量密度，得到了国内外学者的广泛研究。闲置锂硫电池商业化进程的困难主要有2点，包括多硫化锂的穿梭效应以及不可控锂枝晶的生长。同时电池在运行过程中不可避免会造成内部温度升高，进一步促进锂枝晶的生长。在宽温度范围内抑制枝晶的生长是目前亟需解决的问题之一。

首先，我们设计了一种中空双金属硒化物作为硫的宿主材料，解决硫正极的穿梭效应，这是确保锂硫电池具有高电化学性能的保障。

随后，为了实现宽温度范围内稳定锂负极，我们设计了一种粘度-温度依懒型的液态MOF，这种材料结合了MOF的固有孔径以及表面低聚物的化学多样性的优势，在变温环境内具有良好的自适应能力，同时粘弹性有效地保证了良好界面的接触和相容性，通过界面阻抗分析以及对锂负极的稳定性测试，说明液态MOF层通过“阻阴促锂”的策略实现了高锂离子迁移数，从而实现了锂的均匀沉积过程，并在大电流密度和宽温度范围内抑制了枝晶的生长。

图1. 本文的设计思路以及液态MOF的制备流程图

图2. 液态MOF的制备和表征

图3. 电解质对于锂负极的稳定性测试

图4. SEI膜的XPS分析

图5. 液态MOF稳定锂负极的机理分析

图6. 基于高性能硫宿主材料和电解质的电化学性能测试

【结论】

总之，我们首次提出将液态MOF作为修饰层来解决电解质/电极的界面问题并探究了液态MOF稳定锂负极的机理。这项工作突出了液态MOFs层在改善界面相容性和有效抑制锂枝晶生长方面的优异性能，推动了液态MOFs在储能系统领域的应用。这些充满希望的发现为更可持续和高效的能源存储未来铺平了道路，使我们更接近实现更绿色和更清洁的能源技术。同时，对储能系统中液态MOFs的探索仍处于初期阶段，为进一步研究留下了充足的空间。它们的潜在应用，例如用作聚合物电解质中的快离子导体、负极保护层以及用作电极/电解质界面的粘合剂，也将在未来得到广泛的研究。

Yangze Huang, Lixuan Zhang, Jiawen Ji, Chenyang Cai, Yu Fu, Temperature-dependent viscoelastic liquid MOFs based cellulose gel electrolyte for advanced lithium-sulfur batteries over an extensive temperature range, Energy Storage Materials, 2023.

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.103065

通讯作者简介

付宇南京林业大学材料科学与工程学院教授、博导，江苏省特聘教授。主要研究方向为：生物基高分子纳米复合材料、仿生气凝胶功能材料、聚合物电解质与电化学储能器件。在Advanced Functional Materials, Energy Storage Materials, Nano Letters, Nano Energy, Small, Chemical Engineering Journal等期刊发表论文40余篇，授权发明专利15余项，出版中、英文专著各一部，主持和参与多项国家自然科学基金。

蔡晨阳南京林业大学材料科学与工程学院副教授。主要研究方向：纳米纤维素功能气凝胶，高强度热管理木材，柔性电化学储能器件。以第一作者或通讯作者在Energy Storage Materials, Advanced Functional Materials, Nano Energy, Nano Letters, Small, Chemical Engineering Journal等期刊发表论文15篇，授权发明专利4项。

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