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香港城市大学/澳门科技大学Advanced Energy Materials综述：过氧化氢清洁生产-太阳能驱动的多相氧化还原过程

时间：2023-10-03 来源：浏览：

香港城市大学/澳门科技大学Advanced Energy Materials综述：过氧化氢清洁生产-太阳能驱动的多相氧化还原过程

吴永豪、吴昊等环境人Environmentor

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第一作者 ：屈松莹

通讯单位 ：吴永豪、吴昊

通讯单位： 香港城市大学、澳门科技大学

论文 DOI ： 10.1002/aenm.202301047

图片摘要

成果简介

近日，香港城市大学吴永豪教授和澳门科技大学吴昊助理教授在著名学术期刊 Advanced Energy Material 上发表了题为 Clean Production of Hydrogen Peroxide: A Heterogeneous Solar-Driven Redox Process 的综述论文。本文对选择性两电子氧还原 (ORR) 和水氧化 (WOR) 清洁生产过氧化氢的光电催化策略进行了综述研究。

引言

光电化学两电子 ORR/WOR 是一种新兴的过氧化氢生成方法。与传统工业的蒽醌工艺相比，这种方法应用前景广阔，能实现可持续制备。本文系统地介绍了由太阳能驱动 WOR 和 ORR 生产 H ₂ O ₂ 的最新进展。从 WOR 和 ORR 基本原理开始，简要介绍了 H ₂ O ₂ 生产的反应途径。随后，讨论了光（电）催化剂的精确调控的策略，以高效产生 H ₂ O ₂ 。最后提出本领域面临的挑战和发展前景。

图文导读

1. WOR 和 ORR 的基本原理

WOR 和 ORR 相同，都有四电子、两电子、一电子反应路径。虽然两电子 WOR （和 ORR ）可以生成 H ₂ O ₂ ，但由于二电子反应要求的氧化还原反应势高于四电子反应，导致二电子反应选择性较低，阻碍了 H ₂ O ₂ 大规模生产。同时 H ₂ O ₂ 易分解的性质进一步降低了其产量率。

图一： WOR 和 ORR 的反应路径

光催化反应中，首先需要催化剂满足能级要求，再通过直接或间接二电子反应产 H ₂ O ₂ 。光电反应中，各中间体的结合能决定了反应取向。在 ORR 中， O ₂ 在催化剂表面的吸附构型也显着影响反应选择性。在 WOR 中，反应路线取决于反应体系中是否存在含碳酸根离子。

图二： a) WOR 和 ORR 中 H ₂ O ₂ 合成光催化剂的能带结构示意图。 b) WOR 和 ORR 的活性火山图。 c) ORR 中 O ₂ 吸附模型。 d) WOR 中 H ₂ O ₂ 生成的两种假说

2. 催化剂设计策略

^{从催化剂设计角度，讨论了目前光（电）驱动合成

H
₂
O
₂

的最新进展，包括晶面控制、表面调控、缺陷工程、结构操纵和异质结构建。文中举例详细说明了各个设计策略的作用原理及适用材料

。}

图三：光（电）催化剂选择性合成 H ₂ O ₂ 的调节策略及其作用原因

‘’

小结

为了进一步实现工业化，还有许多问题有待解决。首先 H ₂ O ₂ 的具体反应机理尚不明确，需要更多的实验证据证实。且 H ₂ O ₂ 的定量标准还未统一，导致对催化剂性能进行标准化评价。最后，反应环境也需要进一步优化，以期催化剂充分发挥作用。基于此，作者提出了一些解决方法。第一，可以探索挖掘更多的催化剂，为生产 H ₂ O ₂ 提供更多可选材料。第二，可以借助理论计算、机器学习、分子动力学等方法预测和筛选有效的催化剂，并模拟反应过程。第三，需灵活运用各种高端表征仪器，精准识别活性位点，更深入地理解反应原理。最后，将 H ₂ O ₂ 生产与其他反应耦合，如将直接生成 H ₂ O ₂ 用于环境治理等。

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作者简介

吴永豪教授，香港城市大学，能源与环境学院，低碳与环境影响研究中心主任，可再生能源催化实验室负责人。迄今为止，已在主流学术期刊发表相关论文 >200 篇（包括 Nature Catalysis, Nature Communications, Journal of the American Chemical Society ， Angewandte Chemie International Editions, Advanced Materials, Chemical Society Reviews, Energy & Environmental Science 等）。论文已被引用 >19000 次， H-index 为 62 。目前担任 Journal of Materials Science: Materials in Electronics 主编。鉴于在光电催化领域的贡献，于 2013 年成为首个非日本籍的 Honda-Fujishima 奖获得者，并于 2018 年获得了日本化学会的杰出讲座奖（ Distinguished Lectureship Award ）。也于 2016 年被英国皇家化学学会的 Journal of Materials Chemistry A 评选为 Emerging Investigator 。 2019 年，鉴于在亚太地区积极地推进人工光合作用方面的基础研究，荣获 2019 年亚太经合组织（ APEC ）科学创新、研究及教育奖（ ASPIRE ）。

课题组链接：

https://www.cityu.edu.hk/see/people/dr-yun-hau-ng ； https://www.carenergy-lab.com/) 。

吴昊助理教授，澳门科技大学，澳门材料与工程研究院（ MIMSE ），太阳能转化与环境催化（ SEECAT ）实验室负责人，主要研究方向是纳米催化以及能源材料，以第一作者或通讯作者在 Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed 、 Adv. Mater. 、 Adv. Energy.Mater. 、 ACS Energy Lett., Adv. Funct. Mater., Small, J. Mater. Chem. A 等学术期刊上发表论文 >20 篇 , 担任化工旗舰期刊 Chemical Engineering Journal 、 Nano Materials Science 以及 Molecular Catalysis 杂志青年编委， Frontiers in Nanotechnology 客座编辑，并长期担任 Environmental Science & Technology, Catalysis Science & Technology, Journal of Hazardous Materials 等学术期刊的受邀审稿人。 2022 年获国际先进材料协会（ IAAM ，瑞典）授予 IAAM 青年科学家奖章。

课题组链接：

https://www.x-mol.com/groups/seecat

第一作者 ：屈松莹，博士研究生，现就读于香港城市大学。

文章链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202301047

投稿：香港城市大学吴永豪教授和澳门科技大学吴昊助理教授。投稿、合作、转载、进群，请添加小编微信Environmentor2020！环境人Environmentor是环境领域 最大的学术公号 ，拥有 15W+活跃读者 。由于微信修改了推送规则，请大家将环境人Environmentor加为星标，或每次看完后点击页面下端的 “赏” ，这样可以第一时间收到我们每日的推文！环境人Environmentor现有综合群、期刊投稿群、基金申请群、留学申请群、各研究领域群等共20余个，欢迎大家加小编微信Environmentor2020，我们会尽快拉您进入对应的群。