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【超分子】基于含硒紫精的四阳离子环蕃用于电致变色器件、主客体识别和可见光催化

时间：2023-04-23 来源： 浏览：

【超分子】基于含硒紫精的四阳离子环蕃用于电致变色器件、主客体识别和可见光催化

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以下文章来源于CBG资讯 ，作者何刚教授课题组

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具有缺电子刚性空腔结构的紫精环蕃作为超分子大环主体，在超分子结构、主客体化学、超分子催化、功能材料、分子机器等领域具有重要的科学价值和应用前景。建立简单高效的合成策略，制备性能优异的紫精环蕃及其功能性超分子识别体系仍是目前的一个研究热点。
基于前期开发的将含硫族元素用于修饰紫精结构， 西安交通大 学何刚 教授课题组制备出一系列光电性能优越的紫精衍生物，并将其应用在电致变色、光催化、储能电池和光动力治疗等方面的应用（ Angew. Chem. Int. Ed . 2022 , 61 , 2021152; J. Am. Chem. Soc . 2022 , 144 , 4422; Angew. Chem. Int. Ed . 2022 , 61 , 202209054; J. Am. Chem. Soc. 2021 , 143 , 1590; CCS Chem . 2022 , ASAP; Aggregate , 2022 , e298）。将主族元素硒（Se）引入到紫精环蕃中，该课题组制备合成了一系列的 具有刚性缺电子空腔的新型含硒紫精环蕃（3-6） 。通过紫外光谱、电化学光谱等实验证明，含硒紫精环蕃具有良好的氧化还原性质、窄能隙和可见光范围的强吸收特性。同时，飞秒瞬态吸收实验表明，刚性结构的环蕃具有稳定的双阳离子双自由基、高效的分子内电荷转移和长寿命的电荷分离状态的特性。基于优异的光物理和氧化还原性质，含硒紫精环蕃被首次应用于电致变色器件和可见光光催化产氢领域。尤其是在光催化产氢实验中，同时作为电子转移剂和光敏剂含硒紫精环蕃表现出较高的产氢速率（34 μmol/h）、转换数（203）和表观量子产率（5.33 ×  10 -2 ）。

图1. 含硒紫精环蕃的合成策略。（a）环蕃产氢示意图；（b）含硒紫精环蕃产产氢的时间监测；（c）不同环蕃的产氢量、产氢速率和转换数（TON）比较；（d）不同浓度的环蕃产氢量
此外，具有缺电子空腔的含硒紫精环蕃和富电子客体在乙腈溶液中可以通过主客体识别形成主客体复合物。鉴于环蕃结构中含硒紫精和客体中铂（II）中存在着分子内电子转移过程，且超分子复合物可以同时作为电子转移剂、光敏剂和催化中心，因此，将此复合物作为一组分体系成功地应用于可见光催化产氢，这为太阳能转换提供了一个简化的系统。该工作不仅拓宽了紫精环蕃及其主客体复合物在超分子光催化系统中的应用范围，也为紫精阳离子自由基化学的发展奠定了坚实的基础。

图2.（a）超分子复合物产氢示意图；（b）、（c）和（d）不同复合物的超快光谱；（e）超分子复合物产氢的时间监测；（f）不同超分子复合物的产氢量和转换数的比较。
这一研究结果以论文形式发表在国际化学领域权威期刊《美国化学会志》（ Journal of the American Chemical Society ）上。文章的第一作者是西安交通大学前沿院助理教授 李亚雯 。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
The Green Box: Selenoviologen-Based Tetracationic Cyclophane for Electrochromism, Host–Guest Interactions, and Visible-Light Photocatalysis
Yawen Li, Naiyao Li, Guoping Li, Yi Qiao, Mingming Zhang, Lei Zhang, Qing-Hui Guo, and Gang He
J. Am. Chem. Soc ., 2023 , DOI: 10.1021/jacs.3c00800
何刚教授简介

何刚，男，西安交通大学前沿科学技术研究院教授、博士生导师，前沿科学技术研究院副院长、前沿能源中心主任。2005年加入陕西师范大学化学与材料科学学院师从房喻院士攻读博士学位。2011年10月，加入加拿大阿尔伯塔大学化学系Eric Rivard教授课题组从事博士后研究工作。2014年4月，在加拿大国家纳米技术研究所及阿尔伯塔大学Jillian Buriak教授课题组从事博士后研究。2015年入选国家高层次青年人才。同年4月，加入西安交通大学前沿科学技术研究院，建立独立的课题组并任负责人。主要从事主族元素紫精及其有机阳离子自有机化学及材料的研究工作。已主持技部重点研发计划课题、国家自然科学基金、陕西省重点研发计划等多项基金项目。至今在 Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci. 等国际知名期刊上共发表学术论文70余篇，文章共被引用超过3811余次。曾获2022年陕西高等学校科学技术研究优秀成果一等奖（排名第一）、2022年教育部高等学校科学研究优秀成果奖技术发明一等奖（排名第二）、2015年中国专利优秀奖（排名第二）、2013年陕西省科学技术一等奖（排名第四）、2023年陕西省青年科技奖（已公示）等多项奖励。2019年起代言中国化学会“中国青年化学家元素周期表”中的碲（Te）元素。荣任《 Chinese Chemical Letters 》编委、中国化学会青年工作委员会委员、中国化学会光化学专业委员会委员、中国感光学会青年理事等。
何刚
https://www.x-mol.com/university/faculty/26904
课题组主页
http://gr.xjtu.edu.cn/web/ganghe
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