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【催化】刘易斯酸对于铜在电催化二氧化碳还原反应的影响

时间：2023-04-13 来源： 浏览：

【催化】刘易斯酸对于铜在电催化二氧化碳还原反应的影响

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以下文章来源于科学材料站 ，作者Chia-Jui Chang等

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为减缓气候变迁，电催化还原二氧化碳反应是近年来热门的研究主题，而铜是唯一能够产生二碳产物例如乙烯、乙醇等重要工业原料的催化剂，因此如何有效地提升电催化二氧化碳还原的活性以及提高其单一产物的选择性是相当热门的议题。
在不同的设计策略下，氧化物衍生铜催化剂（Oxide-derived copper catalysts）能够有效提升催化活性及产物选择性，然而这一类的催化剂在进行反应时的氧化价态及结构变化和活性关系仍缺少系统性的研究。
来自 台湾大学 的 陈浩铭 （Hao Ming Chen） 教授与 台湾同步辐射研究中心（NSRRC） 的 林彦谷（Yan-Gu Lin） 合作，在国际知名的 Journal of the American Chemical Society 上发表研究成果， 利用一系列的刘易斯酸修饰铜催化剂并藉由先进的原位分析技术（ in situ time-resolved X-ray absorption spectroscopy），探讨铜原子于脉冲电化学方法下进行二氧化碳还原时的实时价态及结构变化。
首先，本研究以不同比例的锌作为刘易斯酸合成铜锌催化剂，在适当比例下，铜锌对于二碳产物的活性相较于纯铜催化剂有显著提升，二碳产物的法拉第效率于-0.99 V vs RHE下达76%，且重量活性（Mass activity）相较于纯铜催化剂提升两倍。透过原位吸收谱并结合催化活性，结果指出纯铜催化剂于反应时转变为零价铜金属进行催化反应。然而，铜锌催化剂于催化环境下能够保留 Cu δ+ 及Zn δ+ ，Zn δ+ 能有效作为刘易斯酸保存C u δ+ 藉此有效提升二碳产物生成。研究团队藉由铜锌催化剂的结果推论出电催化剂-刘易斯酸修饰的相互作用（electrocatalyst−Lewis acidic support interaction, ELASI）现象对于活性有显着的影响。

图1. 反应过程时的电催化剂模型
为了探讨ELASI，本研究修饰不同程度的刘易斯酸（ CdO x , ZnO x , MnO x , AlO x , TiO x , 和SiO x ），再透过一系列的原位吸收谱分析，结果指出铜原子修饰越强的刘易斯酸，反应时能带有越高含量的C u δ+ ，将此结果与产物选择性及活性联系，能够得出推论：适当强度的刘易斯酸能使铜带有一定程度的氧化价态并有适当的铜-铜键配位数，能有效提升二碳产物的生成，过强的刘易斯酸虽然能够使铜带有更高的平均价态，然而却不能生成足够的铜-铜键配位数，因此二碳产物有所降低。

图2. 刘易斯酸与二碳产物活性的关联。
本研究透过一系列不同的刘易斯酸-铜催化剂以及原位吸收谱实验系统地探讨ELASI对于催化活性造成的影响，并且指出适当的ELASI能有效保留C u δ+ 并有足够的铜-铜键配位数以利二碳产物之生成。
这一成果近期发表在 Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是来自台湾大学的 Chia-Jui Chang ，共同通讯作者为 陈浩铭（Hao Ming Chen） 与 林彦谷（Yan-Gu Lin） 。
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：
Lewis Acidic Support Boosts C–C Coupling in the Pulsed Electrochemical C O 2 Reaction
Chia-Jui Chang, Yi-An Lai, You-Chiuan Chu, Chun-Kuo Peng, Hui-Ying Tan, Chih-Wen Pao, Yan-Gu Lin*, Sung-Fu Hung, Hsiao-Chien Chen, and Hao Ming Chen*
J. Am. Chem. Soc ., 2023 , 145 , 6953–6965, DOI: 10.1021/jacs.3c00472
通讯作者简介
陈浩铭教授简介：台湾大学理学院化学系教授，于2008年获得台湾大学化学系博士学位。2009年至2013年先后于台大化学系、物理系以及美国加州大学伯克利分校杨培东教授课题组进行博士后研究，于2013年至今任职于台湾大学。陈教授课题组主要从事新能源材料的研究，通过开发各种原位光谱分析技术（例如原位XRD，原位XAS，原位TEM和原位Raman等），多角度、系统地揭示电极材料在能源转换反应过程中的变化,为下一代新能源材料的开发提供指导思路。已发表超过150篇SCI论文，被引用次数超过20000次，H因子67，其中包括 Science, Nat. Energy, Nat. Commun., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Energy Environ. Sci. 等高水平杂志。陈教授因其卓越的科研成就，获得了2020年科睿唯安(Clarivate)高被引学者等殊荣。
https://www.x-mol.com/university/faculty/298984
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