清华大学ACS Catalysis：双官能化间隙N原子助力CO2活化

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在金属的间隙位置引入轻元素可以显着改变金属的表面结构和电子性质，从而提高催化性能。然而，目前人们尚不清楚间隙轻元素在促进催化活性的具体作用。

近日，为了加速 RWGS 反应中的氧化还原循环， 清华大学 颜彬航 提出了在 CoMo （ CM ）中引入了轻元素 N 来微调其电子结构，并为反应过程中提供更多的活性 H 原子提供了位置。

本文要点

要点1.  首先，研究人员通过典型的氮化过程，在双金属 CM 催化剂中成功地引入 N 原子形成了双金属氮化物 Co ₃ Mo ₃ N （ CMN ）。一系列的结构表征和程序升温实验结果表明，引入的 N 原子可以为 CO ₂ 活化过程中 H 物种的供给提供额外的位置，从而提高 RWGS 的活性。

要点2.  进一步的实验结果和密度泛函理论（ DFT ）计算表明，引入的 N 原子不与 Co 相互作用，而是接受来自 Mo 的电子，从而形成带正电荷的 Mo （ Mo ^δ+ ），削弱了 Mo 与含 O 中间体的结合能力。引入的 N 原子的这两个功能都加速了 H ₂ 对表面 O 的去除，促进了氧化还原循环的加强，从而提高了 RWGS 的活性。

这项工作不仅确定了双金属氮化物的 N 促进 RWGS 的来源，而且为理解结构 - 性能关系提供了新的见解。

Kai Feng, et al, Dual Functionalized Interstitial N Atoms in Co ₃ Mo ₃ N Enabling CO ₂ Activation, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00583

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00583

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