董帆ACS Catalysis：光催化中g-C3N4的快速自分解

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由于发展可持续和碳中性经济的迫切需要，将二氧化碳（ CO ₂ ）转化为高附加值化学品和燃料正引起人们越来越多的关注。光 ( 电 ) 化学转化是利用 CO ₂ 作为直接由可再生能源驱动的原料的一种很有前途的方法。 g-C ₃ N ₄ 具有独特的性质，包括诱人的电子结构、无毒、储量丰富的前驱体和可调的带隙，这些性质使其成为一种有前途的 CO ₂ 光还原催化剂。

近日， 电子科技大学董帆教授 报道了在气体 - 固体光催化反应中， g-C ₃ N ₄ 光 ( 电 ) 催化剂快速自分解的直接证据。

本文要点

要点1.  通过实验和理论研究，研究人员揭示了 g-C ₃ N ₄ 的化学不稳定性与催化剂表面吸附的羟基有关。具体而言， OH _ads 和 g-C ₃ N ₄ 之间的电子相互作用降低了 C—N=C 键的稳定性，光生载流子攻击 g-C ₃ N ₄ 的结构单元，导致快速分解。理论计算表明，自分解反应比 CO2 还原反应在热力学上更有利。

要点2.  g-C ₃ N ₄ 在 Ar 中光诱导自分解产生 CO 的平均速率与在 CO ₂ 气氛中几乎相同，并且自分解的产物包括 CO 、 CO ₂ 、 NO ₂ 和 NO ₂ ⁻ /NO ₃ ⁻ 。

总体而言，这些结果表明了催化剂自分解的重要性，在评价气体 - 固体光催化氧化还原反应性能时，需要充分考虑催化剂不稳定的产物。

Peng Chen, et al, Rapid Self-Decomposition of g‑C ₃ N ₄ During Gas-Solid Photocatalytic CO ₂ Reduction and Its Effects on Performance Assessment, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00815

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00815

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